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1. 文章信息
標題:Hierarchical nanohybrid of CuS/NiS2/Ti3C2 heterostructure with boosting charge transfer for efficient photocatalytic hydrogen evolution
中文(wén)標題: 基於層級CuS/NiS2/Ti3C2納米異質結構的高效光催化析(xī)氫研究 DOI:10.1016/j.ijhydene.2023.03.369
2. 文章鏈接(jiē)
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0360319923015367?dgcid=author
3. 期刊(kān)信(xìn)息(xī)
期刊名: International Journal of Hydrogen Energy
ISSN: 03603199
2021年影響因子: 7.139
分區信息: 二區TOP
涉及研究方向(xiàng): 光催化
4. 作者(zhě)信息:第(dì)一作者是國科大重慶學(xué)院 朱希。通訊作者為 陸文強。
5. 光源型號:CEL-HXF300-T3氙燈

文章簡介:
隨著(zhe)化學能源(yuán)的不(bú)斷消(xiāo)耗,各種環(huán)境問題(如全(quán)球變暖、環境汙染等)已經對(duì)人們的生活產生了巨大的不良影響。在“碳達峰,碳中和”的戰略(luè)目標下,開發新型能源例如太陽能、風(fēng)能以及潮汐能等(děng)就變得十分必要。全球的(de)能源危機也(yě)促使科學(xué)家尋(xún)找可以替代化石燃料的可再生能源。太陽能是最具有潛力的可再生能源(yuán),太陽能的轉化與存(cún)儲已經成為了當前的熱門研究(jiū)課題(tí)。在《國家自然科學基金“十四五”發展規劃(huá)》第91條提出“圍繞能源(yuán)高效利用與節能減排的重大需求以及我國碳減排麵臨的(de)巨大挑戰。研究(jiū)高效低成本(běn)製氫/儲氫/加(jiā)氫(qīng)。”為了利用好和高效轉化太陽能,將MXenes和二維硫化物半導體應用(yòng)於光催化產氫(qīng)中,這兩種二維半導體材料的帶隙在0.1~3 eV左右,屬(shǔ)於可見光(guāng)的吸收範圍(wéi),因此也是目前光催化產氫的熱點研究材料。
通過摻雜或者引入空位的方式可以(yǐ)增(zēng)加單組分硫化物的活性(xìng),增加其光催化產氫性能,提升光電轉(zhuǎn)化(huà)效率。但是單組分的硫化物往往麵臨著光生電子與空穴容易複合的缺陷。因此(cǐ),構造基於硫化物與其他助催化劑,例(lì)如氧化物(wù)、其(qí)他(tā)硫化物和磷化物等,構造“II型”或“Z型”異質結構是(shì)一種(zhǒng)有效的抑(yì)製光電子-空穴對複合的方法,從而提升光催化過(guò)程中的光電轉化效率。
NiS2是(shì)一種n型(xíng)半導體(tǐ),作為光催化劑對析氫速(sù)率具有較低的反應勢壘。然而,NiS2的性能仍然受到納米(mǐ)粒子的聚集(jí)以及光生電子和空穴的快速複合的限製。因此,需要與(yǔ)其他硫化物一起構建(jiàn)“II型”或“Z型”異質結構光催化劑,以提高析氫速率。CuS具有窄帶隙(~2 eV),可以有效地捕獲可(kě)見光。此外,製備(bèi)方法(fǎ)簡便,原料價格低廉,是一類的優異的光催化材料。
此外,在光催化劑中加入高導電二維半導體材料可以實現光生電子的快速轉移(yí)。石墨烯、g-C3N4和(hé)MXenes是最(zuì)有希望用於光催化反應的高導電性二(èr)維(wéi)材料。最近,MXenes材料已被用於與其他光催化(huà)劑(如氧化物、硫化物(wù)和磷化物)結(jié)合,用於光催化析(xī)氫。Ti3C2Tx是一類研究最廣(guǎng)泛的MXenes材(cái)料,具有類似手風琴的形態,具有高導電性、大比表麵(miàn)積、親(qīn)水性和(hé)高可見光吸收性。
在本論文中,通過多(duō)步溶劑(jì)熱反應,依次將NiS2納米粒子(zǐ)和CuS納米針沉積(jī)在Ti3C2Tx納米片的表麵,創新地製備了三組分(fèn)CuS/NiS2/Ti3C2Tx分層異質結構。在該“II型”CuS/NiS2/Ti3C2Tx體係(xì)中,納米針形貌提供了非常(cháng)多(duō)的光催化反(fǎn)應位點;NiS2和CuS作為共催化劑形成“II型”異質(zhì)結(jié)構,這會促進光(guāng)生電子的分離和遷移。Ti3C2Tx表現出類似金(jīn)屬的電子導電性,可以快速傳輸電子。CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構的減(jiǎn)小的帶隙說明光吸收會(huì)增加,二維材料之間的範德華力也促進了光生電子的轉移。與純(chún)CuS、NiS2和(hé)NiS2/Ti3C2Tx相比,CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構表現出最高的氫產率為32.66 mmol g-1 h-1。CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構在經過(guò)4個循環(一個循環持續4 h)後也表現出 97.7% 的析氫保留率。經過光催化循環反應後,CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構的形貌和晶體結(jié)構沒有發生明顯變化,表明其具有良好的結構穩定性和耐光腐蝕性能。該工作通過低成本、簡便的製備方法,原位構(gòu)造了多種硫化物CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構。可將(jiāng)該方法應用於(yú)其它“Z型”和“Type-II”異(yì)質結光催化(huà)劑。

圖2 (a)CuS、(b)NiS2、(c)Ti3C2Tx、(d)NiS2/Ti3C2Tx異質結構和(e和f)CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構的SEM圖

圖3 (a和b)CuS、NiS2、NiS2/Ti3C2Tx和(hé)CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構的光催化產氫(qīng)性能和產氫速率;(c)CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構在(zài)紫外(wài)-可見光和可見(jiàn)光下的產氫性能;(d和e)CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構在不(bú)同pH條件(jiàn)下的光(guāng)催化產氫性(xìng)能和(hé)產氫速率;(f)CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質結構的AQY值