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1,文(wén)章信息
標題:Three-phase heterostructure photoanode of CeO2/BiVO4/MoO3 for enhanced photo-electrochemical desalination
中文標題:用(yòng)於增強光電化學脫(tuō)鹽的CeO2/BiVO4/MoO3三相(xiàng)異質結(jié)構光陽極
頁(yè)碼:163436
DOI:10.1016/j.cej.2025.163436
2. 文章鏈接
https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.163436
3. 期刊信息
期刊名:Chemical Engineering Journal
2025年影響因子:13.4
分區信息:JCR分區:Q1
涉及(jí)研究方向:工程技術、工程化工、工程環境
4. 作者信(xìn)息:第一作者是(shì) 袁盛博。通訊作(zuò)者為 羅民、楊永清、陳(chén)福明。
5. 文章所用產(chǎn)品(pǐn):CEL-S500氙燈(dēng)光(guāng)源;
文章簡介:
太陽能驅動的光(guāng)電化學海水淡(dàn)化(huà)(SD-PED)提供了一條有前途的淡水途徑(jìng),但效率和穩定性仍然是(shì)關鍵挑戰。本文提出一種在(zài)鉬襯底上原位合成的新型CeO2/BiVO4/MoO3三相異質結構光陽極。設計具有電子/空穴傳輸層的三層異質結光電極實現了優異的(de)循環穩定(dìng)性和脫鹽效率,展示了該策略的應用潛力。在零偏壓和模擬照明下,光陽極從5000 ppm NaCl溶液(yè)中實現了107.43 μg/(cm2 min)的高鹽去除率和0.135 μmol/J的太陽能脫鹽能力。展示了出色的循環穩定性,突出(chū)了這種集成電極設計(jì)策略對於高效耐用的SD-PED係統的潛力。這項工作為直(zhí)接在功(gōng)能襯底上(shàng)構建多層光(guāng)電極以增強光(guāng)電化學性能(néng)提供了參考。

圖1 三相異質結製備工藝
以Mo板為基底,合成BiVO4層(céng),然後通過化學浴沉積法,將CeO2納米顆粒(lì)沉積到BiVO4/MoO3電極上,最終形成CeO2/BiVO4/MoO3三相異質(zhì)結構光陽極。通(tōng)過該方(fāng)法製備的光陽極顯示(shì)出一步形成的BiVO4/MoO3結構,其表麵具有均勻分布的CeO2催化劑。雙II型異質結構促進了光生電(diàn)子-空穴(xué)對的有效分(fèn)離,並增強了與電解(jiě)質的接觸,從而實現了卓越的電(diàn)荷載(zǎi)流子(zǐ)分離和傳輸。

圖2 (a-b) 脫鹽器件直觀圖
SEM圖像展示了三相異質結樣(yàng)品的形貌,揭示了一(yī)種獨特的珊瑚狀結構(圖3b)。為了(le)闡明界麵結構,進行了控製腐蝕實驗:(1)長(zhǎng)時(shí)間HCl處理(1 h)BC-0暴露的底(dǐ)層MoO₃ 薄板(圖3c),暴露完整(zhěng)MoO₃ 基層;(2)BC-2的簡短蝕刻(2分鍾)顯示尺寸減小的BiVO₄ 具有多孔(kǒng)形態的顆(kē)粒(圖3d),同時確(què)認MoO3存在於BiVO4下方. 這種結構結構意味著BiVO4合成過程中MoO3界麵層的原位形(xíng)成,這是由Mo和BiVO4物種在高溫下的氧化還原相互作用介導的。

圖3 三相異質結的(a)XRD和(b-d)掃描電鏡圖片

圖4 (a)三相異質結的XPS總譜(b)Ce 3d和(c)Mo 3d;(c)BiVO4/MoO3電極和BiVO4/FTO電極的Bi 4f譜圖。
如圖4d所示,在(zài)Mo板上製備的BiVO4/Mo電極與BiVO4/FTO電極的Bi 4f譜(pǔ)圖中可以看到,BiVO4/Mo中Bi的峰向低能偏移,且產生了Bi單質的特征峰。結(jié)合圖4c中Mo元素為5+/6+混合價態,可知Mo板表麵在合成BiVO4時,Mo與Bi發生(shēng)了氧化還原反應,誘導(dǎo)MoO3生成在BiVO4的下(xià)層。

圖5(a-b)BiVO4/MoO3電極的原位XPS譜圖;(c)DMPO-OH·的EPR譜圖;(d)OH·累積實驗。
通過對BiVO4/MoO3電極進行原(yuán)位光照的XPS實驗,證實了在CeO2/BiVO4/MoO3三相(xiàng)異質結構光陽極中(zhōng),電子由BiVO4向MoO3轉移;通過對CeO2/BiVO4/FTO電極進行DMPO-OH·的EPR測試和OH·累積實(shí)驗證明光生空穴由BiVO4向CeO2轉移。即以BiVO4為中心,製備了MoO3電子傳輸層和CeO2空穴傳(chuán)輸層,最大化BiVO4的光吸收/轉化能力。

圖6(a)不同製備條件的(de)三相異質結的脫鹽(yán)性能(néng);(b)BC-2樣品的循環性能。
圖6a顯示了零偏差條件下的脫鹽性能。BC-2光陽極將鹽濃度從5000 ppm降低到大約100 ppm,優於(yú)BiVO4光陽極。這種提高的脫鹽效率歸因於BC-2光陽極(jí)產生(shēng)的更高光電流。BC-2光陽極的鹽去除率為107.43 μg/(cm2min),光能利用率為0.135μ mol/J。與(yǔ)單個CeO₂/BiVO₄/FTO和BiVO₄/MoO₃(BC-0)異質結相比,三層CeO₂/BiVO₄/MoO₃異質結表現出顯著增強的性能。
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