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能源危機(jī)和(hé)環境(jìng)汙染是(shì)人類麵臨的(de)兩大基本問題,利用取之不盡、用之不竭的太陽能驅動水解離轉換為氫能(néng)是解決這兩大難題的重要(yào)途(tú)徑,因此深入研究光解水(shuǐ)製氫技術對(duì)構建新能源體係具(jù)有重要價(jià)值。自(zì)1972年,Fujishima和Honda發現Ti02電(diàn)極(jí)在光照下具有產氫現象,基於半導體光催(cuī)化水分解技(jì)術引起了人們的廣泛研究。目前(qián)為止,經報道的製(zhì)氫催化劑已經超過150餘種。
然而常規(guī)半導體光催化劑由於光譜吸(xī)收能力較低和範圍較窄、光生載流子分(fèn)離/遷移(yí)效率較低、化學循環(huán)穩定性不足等因(yīn)素,極大(dà)地抑(yì)製光解水效率的提升,限製了光解水製氫技術的(de)發展和應用。

因此迫切開發高(gāo)效、穩(wěn)定和經濟的光驅動產氫催化(huà)劑,以解(jiě)決光(guāng)解水製氫發展過程中遇到的瓶(píng)頸難題。氮化碳(tàn)是一種獨特的有機共軛二維半導體,其具有適中的帶隙(2.7eV),具有良好的(de)光響應特性,並在高溫,酸性,堿性條件下可以穩定存在,是研(yán)究(jiū)太陽能轉(zhuǎn)換及(jí)利用的(de)熱門材料(liào)。氮化碳獨特的(de)光(guāng)響應功能單(dān)元-3-均-三嗪環(C6N7環)通過碳氮(dàn)共價(jià)鍵沿著(001)二維平麵均一、穩定(dìng)和(hé)周期性鋪展,為碳氮基光催化劑的功能化複合、裁剪和(hé)平麵(miàn)重構奠定結構基(jī)礎,並在(zài)協同光解(jiě)水性能提升方麵發揮著重要的作用。
本博士論文以氮化碳基半導體材料為光催化(huà)劑,在材料(liào)進行平麵異質結構建、活性位調控、表麵官(guān)能團修飾等策略對氮化碳催化劑進行結構調控的基礎上,並對其開展光解水製氫性能研究,針對性解決了光(guāng)催劑吸光能力不足、光生載(zǎi)流子遷移和利(lì)用率低等關鍵問題,實現了碳氮基光催化材料光(guāng)能轉換效率的顯著提升。
論文對氮化(huà)碳基光催化材(cái)料在光解水領域的相關功(gōng)能結構設計、構(gòu)效關係以及催化機理研究做了係統的總結,深入分(fèn)析了二維共(gòng)軛氮化碳基材(cái)料在(zài)能源領域麵臨的問題及挑戰,並針對碳氮基催化劑麵臨的瓶頸問題(tí)提出結構改進和性能(néng)提升策(cè)略和方法(fǎ),為優化設計和(hé)調控製備出高效、穩(wěn)定、經濟的光催化劑提供了新理念。
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