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1. 文章信息
標題:Stable Cu Catalysts Supported by Two-dimensional SiO2 with Strong Metal–Support Interaction
利用二維的二氧化矽納米片構建強金屬-載體相互作用穩定銅顆粒
頁碼:2104972,DOI:10.1002/advs.202104972
2. 文章鏈(liàn)接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972
3. 期刊信息
期刊名:Advanced Science
ISSN:2198-3844
2020年影響因子:16.806
分區信息:中科(kē)院1區Top;JCR分區(Q1)
涉(shè)及研究(jiū)方向:材料科學
4. 作者信息:第一作者是浙江大學(xué)材料(liào)科學與工程學院博士生王勝(shèng)華(huá)和清華大學化工係博士後馮凱。通訊作者為浙江(jiāng)大學矽材料(liào)國家重點實驗室孫威(wēi)研究員以及清華大學化工係顏彬航副教授。


5. 正文實驗部分寫了設備(bèi)名稱如下:Flow reactor studies for CO2 hydrogenation under atmospheric pressure were carried out in a quartz tube reactor (CELGPPCM, Beijing China Education AU-LIGHT Co., Ltd., Figure S13, Supporting Information). Supporting information裏Figure S13放了CEL-GPPCM流動相反應器的照片。
文章簡介(非原創):
很多銅基催化劑的高溫穩(wěn)定(dìng)性不高,限製了(le)它們的實際應用。由於(yú)載體的高豐度、低成本和成熟的製備(bèi)工藝,Cu/SiO2基催化劑是眾多銅(tóng)基催化劑中最受矚目的一種(zhǒng)。之前已報道的穩定性優良的Cu/SiO2基催化(huà)劑的製(zhì)備方法涉及腐蝕性
氨氣的蒸(zhēng)發、pH的精細調控以及表麵活性劑的使用,且這些催化劑的使用溫度大多低於350℃,它們在更高溫度下的(de)穩定性(xìng)依然是個未知數。因而開發低成本、易加工的具有高溫穩定性的Cu/SiO2催化劑依然是個難點。
浙江大學材料學院矽材料國家重點實驗室孫威和合作者針對(duì)這一問題利用二維矽構建了一種(zhǒng)耐高溫的Cu/2DSiO2催化(huà)劑:通過CuCl2乙(yǐ)醇溶液對CaSi2進行剝離,原位(wèi)生成了矽納米片(piàn)包夾銅顆粒的結構。通過對該結構進行煆(duàn)燒,更是能在銅顆粒(lì)表麵形成一層氧化膜,大大(dà)提高了其熱穩定性。該Cu/2DSiO2催化劑(jì)在500℃的逆水煤氣變換(RWGS)反應中連續工作54小(xiǎo)時活性都沒有下降。調整(zhěng)空速和反應氣氛可以進一步提高(gāo)活性,達(dá)到近40%的轉化率或每(měi)小時幾(jǐ)個摩爾每克銅的活性(xìng)。相關結果發表在Advanced Science上。
由CuCl2與CaSi2反應得(dé)到的Cu/2DSiO2催化劑可以形成包夾結構以及單質Cu和單(dān)質Si的界麵,使得(dé)它們在後續(xù)的高溫(wēn)氧化過程中更容易發生締合,形成強金屬-載體相(xiàng)互作用,從而大大提高了它們的高溫穩定性。而在二維矽上浸漬Cu前驅體得到的Cuim/2DSiO2基催化劑由於(yú)一部分銅不能處於矽納米片層間(jiān),從而就失去了包夾結構的限域(yù)作用,這部分銅在高溫下發生了團聚,催(cuī)化劑的穩定性下(xià)降。而在普通SiO2上浸漬Cu前驅體得到的Cuim/SiO2基催化劑由於完全失去了包夾結構,所有的銅均(jun1)處於載體的外表麵,從而在高溫(wēn)下發生了很嚴重的團(tuán)聚,活性下降迅速。相信這個工作也可以為其它高溫穩定的金屬/2DSiO2基(jī)催化劑的設計提供一些參考。文(wén)章DOI : 10.1002/advs.202104972,原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202104972
