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光電化學(xué)水分解可將豐富且安全的太陽能轉化為綠色的氫能(néng),這對於人類(lèi)社會的可持續(xù)發展具有重要的意義。實用型的光電化學水分解非常需要具有優秀電子傳輸特性兼具成本優勢的光陽極。CdS是一種廣泛用於光電化學器件的n型半導體,具有可見光吸收(~2.4 eV)和良好的電子傳(chuán)輸能(néng)力,有利(lì)於光生電荷的(de)有效分離(lí)。因此,學者們對(duì)CdS一直(zhí)具有濃厚的研究(jiū)興趣。限製CdS光電性能的主要(yào)因素就是界麵上作為光生載流子複合中心的(de)表麵態和缺陷,因而調控(kòng)其表麵的電荷分離能力對(duì)於實(shí)現高性能水分解過程至關重(chóng)要。
近日,中國(guó)科學院寧(níng)波(bō)材料技術與工程研究所況永波研究員團隊(duì)報道了一種簡便且經濟的界麵調控(kòng)方法,即通過原位光活化來(lái)顯著改善(shàn)CdS光陽極的表麵電(diàn)荷分離(lí)性(xìng)能。該方法可形成有利於光生空穴轉移的硫代(dài)硫酸根離子(zǐ)來有(yǒu)效減少表麵(miàn)電荷複合,同時在CdS表麵用磷酸(suān)根離(lí)子溶解Cd2+形成均勻的納米多孔形貌,有效提升CdS光陽極的光電轉換效率(lǜ)。

采用粒子轉移法得到的CdS光電極在原位光活(huó)化(huà)後展現(xiàn)出相比於原樣品近三倍的光電(diàn)流,且(qiě)在480 nm的入射光下其光電(diàn)轉換效率(IPCE)在0.6 VRHE的電位下超過80%。由化(huà)學水浴沉積法製備的CdS薄膜在活化後的(de)光電流提升到原來(lái)的四倍,在455 nm和0.6 VRHE條件下其IPCE為91.7%。在硼酸緩衝溶液中,活化後的(de)CdS光陽極在犧牲劑亞硫酸鹽(yán)存在的情(qíng)況(kuàng)下在太陽能(néng)製(zhì)氫方麵表(biǎo)現出優異的穩定(dìng)性。綜上所述,該工作展示了在不同活化條件下CdS電極與溶液中各種離(lí)子的動態相互作用。基於這些新概念和對界麵的理解,該工作開發了一種有效的活化策略,將CdS電極通過原位調控的方法實現性能的巨大提升。活化過程使CdS電極產生一個(gè)比較完美的表(biǎo)麵,最(zuì)大限度地通過(guò)界麵提(tí)取載流子。從(cóng)實際出發,該工作為充分挖掘(jué)CdS光電極的潛(qián)力提供了一(yī)種簡便且具有成本優勢的(de)方(fāng)法,這可以為其他鎘基或(huò)硫化物(wù)材(cái)料(liào)開發(fā)更普遍適用的(de)表麵功(gōng)能化技術提供參考價值。
該研(yán)究得到了國家(jiā)自然科學基金(21805298,21905288,51904288)、浙江省自(zì)然科學基金(Z21B030017)等項目的支持
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