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因具(jù)有低成本、氧(yǎng)化還原無害等特點,利用鋅基(jī)半導體材料(liào)實現光催化(huà)分解水製氫反應,成為緩解能源危機的(de)重要手段之一。近年來,配位聚合物因其靈活(huó)的性質可調性,成為設計和製備無(wú)機鋅基材料的有(yǒu)效(xiào)來源。然而,利用(yòng)配位聚合物衍生形成的高效(xiào)穩定結構仍非(fēi)常有限(xiàn),且其演化過程中的結構變化也需進一步(bù)明晰。同時如何有效控(kòng)製光催化(huà)過程中的電荷分離,也(yě)是發展高效鋅基催化體係的關鍵。長安大學李(lǐ)宇亮教授、廣東工業大學秦延林教授以配位聚合物配體(tǐ)競(jìng)爭演化為途徑,通過調變反應前驅體類別和比例實現配位聚合物的形貌(mào)差異,衍生了多種中(zhōng)空氧(yǎng)化鋅並進一步構建複合催化劑,光解水形成的高效(xiào)電荷傳輸結構可用於光催化分解水製氫反應。

針對不(bú)同條件下顆粒(lì)生長、形貌演變的觀察,實(shí)現了多(duō)種微米片、微米球和六邊形微(wēi)米棒配位聚合物(wù)的可控合成。同時,通過自模板熱(rè)解過程(chéng),精確製備了三維中空微米球(qiú)和微米管氧化鋅材料。這些獨特的中(zhōng)空結構(gòu)擁(yōng)有(yǒu)多麵空腔,並暴露充分(fèn)的表麵反應麵積,光解水可有效促進催(cuī)化過程(chéng)中的光生電荷/質量傳(chuán)遞。
進一步將氧摻雜ZnIn2S4 (O-ZnIn2S4) 與多種中空氧化鋅材料緊密結合。研究表明,摻雜的(de)晶格氧對複合(hé)催化劑電子結構產生(shēng)影響,有助於吸引更多的電荷參(cān)與(yǔ)到光催化過(guò)程中。同時,組分界麵間形成的強作用(yòng)異質結在光(guāng)催化應用中具有獨特(tè)優勢。首先,氧化鋅微米管的特殊開放結構,使其內外表麵均勻組裝了O-ZnIn2S4形成雙麵異質結,可協同促進複合體係(xì)中光生電荷(hé)的分離。其次,氧(yǎng)化鋅中(zhōng)空空腔可(kě)有效轉化利用光能(néng),提高了催化劑整體的電荷激(jī)發和傳(chuán)輸(shū)效率。此外,光解水多次(cì)循環測試及對比實驗證明了複合體係的穩定(dìng)性和實際應用性能。
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