1. 文章信息

標題：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

頁碼（mǎ）：4481-4490（2022），DOI：https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

2. 文章（zhāng）鏈接

Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

3. 期刊信息

期刊名：ACS Catalysis

ISSN：2155-5435

2021年影響因子：13.084

分區信息（xī）：中科（kē）院1區Top；JCR分區（qū）（Q1）

涉及研究方向：光催化

4. 作者信息：第一作者是香港中文大學（深圳）理工學院博士後鈕峰。通訊作者為香港中文大學（深圳）理工學院塗文廣教授、周（zhōu）勇教授（shòu）和鄒誌剛院士。

文章簡介： 

隨著工業的發展與進步（bù），有機胺廣泛應用於農業、醫藥、家（jiā）居、軍工等領域，其合成在工業生產中有著越來越明顯的重要性（xìng）。基於“借氫機製（氫轉移）”，通（tōng）過胺與（yǔ）醇的C-N偶聯被認為是一種較為綠色的合（hé）成有機胺的理想路徑。這（zhè）一過程主要包含醇的脫氫、亞胺的（de）生成以（yǐ）及亞胺（àn）的加氫這三個主要步（bù）驟。其（qí）中醇的脫氫是（shì）整個反應的決速步驟。然（rán）而，基於（yú）這一機製，在熱催化（huà）合成有機胺的過程中存在一些缺點：（1）醇的脫氫決速步驟需要（yào）較苛刻的條件（jiàn）（高溫高壓）；（2）易發生過度（dù）偶聯，使得產物分布廣，不利（lì）於分離；（3）反應中（zhōng）使用的催化劑多為高負載（zǎi）量的負載型貴金屬催化劑（如（rú）Ru/Al₂O₃、Pd/Al₂O₃、Rh/Al₂O₃等），成（chéng）本較高。因（yīn）此，開發出高效低成（chéng）本的催化劑具有一定的挑戰性。近年來（lái），利用光（guāng）氧化還原技術實現常溫常（cháng）壓條件下（xià）有機胺的合成引起了廣泛的關注。研究者（zhě）們通常采用一些貴金（jīn）屬有機配合物分子進行均相催化反應，但反應後催化劑難以進行分離，在實（shí）際工（gōng）業生產中難以大規模應用。而采用傳統的半導體光催化（huà）劑（jì）進行（háng）多相催化反應，則可以有效解（jiě）決（jué）這一難題。然而（ér）僅僅依靠半導體本身的催化能力，很難達到較高的催化（huà）活性，實際（jì）應用過程中往往（wǎng）需要通過負載（zǎi）一些助催化劑或表麵修飾來提高催化性能。近些年，單原子催化被認為是較有前景的領域。單原子催化劑由於其獨特的電（diàn）子結構和較高的原（yuán）子利用效率而（ér）表現出優（yōu）異的催化活性，被廣（guǎng）泛（fàn）應用於（yú）光催化水分解製（zhì）氫、二氧化碳還原、固氮和有機物降解等領域。因此，我們課題組設計開發了一種單原子光催化劑CdS-Pd，該催化（huà）劑可以有效地用於可光（guāng）催化苯甲醇和苯胺的（de）C-N偶（ǒu）聯（lián）反應，獲得（dé）具有工業應（yīng）用價值的（de）二級（jí）胺。同時反應過程（chéng）中釋放出清潔能源氫氣。這一工（gōng）作（zuò）將為溫和條件下實現C-N偶聯反應提供一種新的（de）途徑。

文章DOI : https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

原文鏈接：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling