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1.文章信息
標題:Ultra-stable Bi4O5Br2/Bi2S3 n-p heterojunctions induced simultaneous generation of radicals ·OH and ·O2− and NO conversion to nitrate/nitrite species with high selectivity under visible light
頁碼:Chemical Engineering Journal, 2022: 127443.
2. 文章(zhāng)鏈接(jiē)
專用鏈(liàn)接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720335671
3.期刊信(xìn)息
期刊名:Chemical Engineering Journal
ISSN:1385-8947
影響因(yīn)子:16.744
分區信息:中科院一區Top; JCR分(fèn)區(qū)(Q1)
涉及研究方向:工程技術: 化工;環(huán)境
4. 作者信息:上海理(lǐ)工大學常飛(第一作者,第一通訊作者),胡學鋒(第二通(tōng)訊作者)
5. 光源型號:北京香蕉视频污视频(yuán)(CEL-LAX500, Aulight, Beijing)(500 W氙燈)、全(quán)光譜光功率計(CEL-NP2000-2, Aulight)

文章簡介:
隨著工業化的(de)蓬勃發展,大(dà)氣環境中NOx的(de)迅速增加引起了世界各國科研人員(yuán)的密切關注和憂慮,“NOx”包括多種化(huà)合物,一般指NO和NO2的混合物,它們(men)是氮氧化物家族中(zhōng)最常見的汙染氣體分子。
人們普遍認為,燃煤燃燒和汽車尾氣排放的大量NOx已造成直接和嚴重(chóng)的環境問(wèn)題,如光化學煙霧、酸雨和臭氧消耗,以及人類的(de)健康問題。因(yīn)此(cǐ),氮氧(yǎng)化物濃度已成為評價空氣質量水平的最重要指標之一。盡管各種傳統處理方法(fǎ)(如(rú)物理吸附、生(shēng)物過濾和(hé)熱催化(huà))已用於NOx排放控製和去除,但有效去除低濃度如ppb水平的NOx仍存在巨大挑戰性(xìng),需要進行深入和係統的研究。
近年(nián)來,半導體光催化作為一種綠色可持續的空氣汙(wū)染治理技術,因其操作簡易、性能突出、反應條件溫和(hé)且不用外(wài)加氧化劑等特(tè)點而(ér)備受關注。光催化氧化去除(chú)低濃度NO被認為是大氣環境治理的一種有效措(cuò)施(shī)。然而,NO的光催化氧化不可避免地生成比毒性更強的中間(jiān)體NO2,NO2產生(shēng)量太多則會抵消NO去(qù)除的總體去除效率。
為盡(jìn)量避免這種情況,可對光催(cuī)化體係進行(háng)設計(jì)與(yǔ)改進以限製有毒NO2的形成和排放。已有(yǒu)不少光催化體係的改性方法報道,如貴金屬沉積、缺陷工程、堿金屬摻雜以及(jí)半導體/半導體複合等,但(dàn)避免有毒副產物NO2的形(xíng)成和排放的光催化係統的設計仍然是NO去除方麵(miàn)的一個巨大挑戰(zhàn)。為了解決這個問題,本研究通過一種簡易的陰離(lí)子交換途徑構(gòu)築了Bi4O5Br2/Bi2S3複合材(cái)料,即在室溫下將純Bi4O5Br2(BB)在二硫化碳中直接(jiē)分散硫化。分析表征結果證實原位形成的Bi2S3(BS)與BB緊密結合形成了n-p異質結構。
可見光下與BB相(xiàng)比,盡管n-p異質(zhì)複合材料BB-BS的光催化去除NO的效果幾乎相同,但其(qí)NOx去除和NO2−/NO3−生成選擇性明(míng)顯升高。其中最佳複合樣品BB-BS60對NOx的去(qù)除率是BB的(de)1.5倍,但NO2−/NO3−生成選擇性能從BB的從60%提(tí)升到BB-BS60的90%,這也說明NO2的形成被顯著(zhe)抑製。其中NO2−/NO3−的生成(chéng)可以通過FT-IR光譜和XPS分析證實。本文係統地討論了(le)光(guāng)催化性能和NO2−/NO3−生成選擇性的變化,主要歸因於體係通過Z-scheme的(de)n-p異質結構能顯著促進可見光吸收增強以(yǐ)及界麵載流子(zǐ)的分離和活(huó)性(xìng)氧化自由基·OH和·O2−的生成。
這些結構超穩定的複合材料可以連續使用五次,不需要(yào)表麵清潔也能很好保持光催化性能。這項工作(zuò)有助於在鉍係材(cái)料表麵簡易引入窄帶隙半導體如硫(liú)化鉍形成異質複(fù)合體係,顯著改善NOx的去(qù)除以及有效避免毒性中間產物NO2的形(xíng)成或排(pái)放。

SEM 圖:BB(a), BB-BS20(b), BB-BS60(c), BB-BS100(d); BB-BS60 SEM圖(e)和元素分布Bi(f), O(g), Br(h), S(i)

趨勢變化:NO轉化(a), NOx轉化(b), NO2生成(c), 15分鍾時NO, NOx及選擇性變化 (d)

樣品BB-BS60 反(fǎn)應前和5次反應後的FT-IR變化(a), 樣品NOx BB-BS60吸附NO2−/NO3− 離子(zǐ),5次(cì)反應及持續反應(yīng)200分鍾後的XPS變化(b)

可見光下Z-scheme n-p異質(zhì)複合體係界麵載流子的遷移和反應機理