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原子分散的In-Cu雙金屬活性位點促進C-C偶(ǒu)聯光催(cuī)化CO2製乙醇
發布時間:2022-09-23    瀏覽量:2274

1. 文章信息

標題:  Atomically Dispersed Indium-Copper Dual-Metal Active Sites Promoting C−C Coupling for CO2 Photoreduction to Ethanol

中文標題:原子分散的In-Cu雙金屬活性位點促進C-C偶聯光催化CO2製乙(yǐ)醇(chún)       

頁(yè)碼:  e202208904 (1-10)  

DOI:  10.1002/anie.202208904                

2. 文章鏈接

  https://doi.org/10.1002/anie.202208904  

3. 期(qī)刊信息(xī)

期(qī)刊名:Angewandte Chemie International Edition

ISSN:  1433-7851   

2022年(nián)影響因子:  16.823

分區信息: 中科院一區Top;JCR分區(Q1) 

涉及研究方向: 化學研究的各(gè)個(gè)領域  

4. 作者信息(xī):第一作者是  時海南(大(dà)連理工大學) 。通(tōng)訊作者為  郭新聞(大連(lián)理工大學),侯軍剛(大連理工大學(xué))。

5. 光化學高壓反應釜型號:北(běi)京中教(jiāo)金源(CEL-HPR100T,Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.);氙燈光源型號:北京香蕉视频污视频(CEL-PE300L-3A,Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.)。


太陽能驅動CO2轉化提供一條潛在的綠色路徑緩解能源需求的壓力以及日益惡化的環(huán)境問題(tí)。由於(yú)較高的能壘,遲(chí)緩的動力學以及很低的多電子利用效率(lǜ),高(gāo)附加值太陽燃料(C2+)如乙烯、乙烷、乙醇等的生成(chéng)仍然具有很大的挑戰。它對光催化劑的設計與製備提出了更高的要求。Cu被認為是CO2轉化生成C2+產物(wù)最具有活性的(de)金屬,Cu+對*CO具有較好的吸附能力促進碳-碳偶聯。


如何設計Cu基催化劑光催化CO2還原製備C2+,同時具有較高的活性和選擇性是難點。單原子催化劑被不斷地證明在CO2還(hái)原反應中具有較高(gāo)的活性與選擇性。然而,對(duì)於(yú)光催化CO2還原生成C2+產(chǎn)物中(zhōng)多電子-質子的反應過程,單原子金屬位點結構的單一性使其催化性能受到了內在的限製。基於此,開發多功能的原子分(fèn)散的催化(huà)劑滿足光催化CO2反應(yīng)過(guò)程需要的較好的光吸收、電荷(hé)分離效率,高活性的(de)反應位點,尤其增強對中間體(tǐ)*CO吸附促進C-C偶聯,提高C2+產物的(de)生成是非常必要的。


本工作以氮化碳為載體,采用原位熱解的策略製備了原(yuán)子分散的In-Cu雙金屬催化劑,實現了光催化CO2還原(yuán)製(zhì)乙醇。


調控金屬Cu,以及In的負載量,增強光吸收、電荷分離(lí)效率,光還原CO2製乙醇的生成速率達到28.5 umol g-1 h-1,選擇性達到92%。


實驗結合(hé)DFT計算表明(míng):原子In引入到Cu單原子催化劑(jì)中,加速了氮化碳載體向金屬位點的電子轉移,提高電荷分離及利用效率;In向Cu位點轉移電子,調控Cu的電子結構,使其富集(jí)電子,更具有(yǒu)活性;In-Cu發揮協同效(xiào)應,增強*CO的(de)吸附促進C-C偶聯;In-Cu位點參與*CO二聚作用,降(jiàng)低(dī)*COCO的(de)生(shēng)成能壘,促進乙(yǐ)醇(chún)的生成(chéng)。




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