1. 文章信息

標（biāo）題：One-pot synthesis of sodium-doped willow-shaped graphitic carbon nitride for improved photocatalytic activity under visible-light irradiation

頁碼：Journal of Colloid And Interface Science,2022, 624, 79-87.

DOI：doi.org/10.1016/j.jcis.2022.05.085

2. 文章鏈接

鏈（liàn）接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.05.085

ScienceDirect專用鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979722008694

3. 期刊信息

期刊名：Journal of Colloid And Interface Science

ISSN: 0021-9797

2022年影響因子：9.965

分區信息：中科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉及研究方向：化學，物理化學

4. 作者信息：揚州大學竇倩（第一作者），揚州大學侯（hóu）建華（唯一通訊作者）；

5. 光源（yuán）型號：北京香蕉视频污视频CEL HXF300（300 W氙燈，可見光範（fàn）圍）；CEL-PAEM-D8plus光催化評價係統（tǒng）；

文章簡（jiǎn）介：為了進一步提高光生載流子遷移效（xiào）率，采用（yòng）簡便的熱聚合反應合成了具有柳葉狀（zhuàng）結構和高結晶度的Na摻雜g-C3N4。通過Na摻（chān）雜改（gǎi）善了g-C3N4的π共軛體係，提高了π共軛體係的電子（zǐ）傳遞效率，使其具（jù）有良（liáng）好（hǎo）的光催化性能。此外，最優的Na摻雜g-C3N4（CN-0.05）的光能輻照效率的提高歸因（yīn）於其較窄的帶隙和電（diàn）荷分（fèn）離的顯著改善。

因此，CN-0.05催化的H2析出速率可達3559.8 μ mol h-1 g-1，是塊狀g-C3N4催（cuī）化產H2速率的1.9倍。CN-0.05的CO2還原為CO的產率（3.66 μ mol h-1 g-1）是塊狀g-C3N4的6.6倍。在汙染（rǎn）物降解實驗中，CN-0.05對（duì）羅丹明B（RhB）和甲（jiǎ）基橙（MO）的降解反應常數分別為0.0271和0.0101 min-1，分別比原始g-C3N4高（gāo）效4.7倍和7.2倍。

我們一致（zhì）認為本文的創（chuàng）新之處（chù）有以下幾點：

1. 通過鈉摻雜是改善氮化（huà）碳界麵電荷分離的綠色方法；

2. 鈉摻雜g-C3N4材料呈現出很（hěn）高的結晶度；

3.Na摻雜顯著降低了e -h+對的複合速率；

3. G-C3N4的柳葉狀形態結構加快了電子傳（chuán）遞效率和多功（gōng）能光催化活（huó）性。

圖1和圖2顯示合成了Na摻雜的柳葉狀g-C3N4，用於能源和環境中有效和（hé）可（kě）持續的光催化應用。鈉摻雜方法（fǎ）不僅（jǐn）促進了樣品（pǐn）的光吸收，提高（gāo）了樣品的結晶度，而（ér）且以Na2CO3為鈉源（yuán），通過一個簡（jiǎn）單的步驟豐富了g-C3N4的形貌組成。最佳（jiā）的Na摻雜的g-C3N4形成一個柳葉狀的形（xíng）態結構，這導致了更大的比表麵（miàn）積和額外的活性點（diǎn）的形成。光催化試驗表明，合成的材料不（bú）僅能在（zài）可（kě）見光照射下快（kuài）速催化降（jiàng）解有機汙染物，而且在製氫和（hé）還原二氧化碳方麵也表現（xiàn）出優（yōu）異的（de）活性。對（duì）Na-g-C3N4進行（háng）了（le）詳細的檢測（cè）表征，揭示（shì）了引起光活性增強的光催化劑（jì）的基本性質。本（běn）研究（jiū）為定製高（gāo）效光催化劑在環境（jìng）和能（néng）源方麵的多功能應用（yòng）提供了一種可（kě）持續和（hé）綠色（sè）的方法。

圖3提出了一個可能的反應機製。在降（jiàng）解RhB/MO的初始過程中，g-C3N4在黑暗條件下吸附了少量RhB/MO。在染（rǎn）料（liào）光敏化過程中，RhB/MO在催化劑上的吸附促進了電荷載體在染料和光催化劑表麵之間的轉移[148]。可見光照射材料後，光生電子由價帶轉移到導帶，價帶中隻留下h+。在（zài）這個過程中，e-與O2反應形成•O2-，它具有高度氧化活性，可以降解有機汙染物[149]。同時，主要活性物質h+可以直接氧化汙染物。RhB和（hé）MO可以通過e-和h+的（de）聯合作用進行降解。在光催化製（zhì）氫過程中，氫氣的產生（shēng）與作為光催化劑的半（bàn）導（dǎo）體的價帶和導帶（dài）的勢能（néng）之間存在著明顯的潛（qián）在關聯。

圖（tú）3-11a顯示了四個g-C3N4試驗的價帶和導帶的（de）完整能帶勢能。改進後的（de）CN-X具有降低的帶隙勢能和增強的可見光吸收特性。CN-X的價帶向負電（diàn）位轉移，這為光（guāng）催化製氫提（tí）供了額（é）外的有利條件。這些特性共同作用，使CN-0.05顯示出優異的光催化活（huó）性。其機製可歸（guī）納為以下幾點：(I) Na的摻雜可以增強對可見光的吸收，提高電（diàn）子還原能力，增加電荷載流子的分離效率（lǜ）；(II)高結（jié）晶度促進了柳葉狀結構的形成（chéng）和電（diàn）子-空（kōng）穴的高效（xiào）分離。(III)由柳葉狀結構組成的層狀多孔結構（gòu）有助於接受（shòu）更多的陽光，使汙染（rǎn）物更容易到達（dá）光催化位點（diǎn），促進電子空穴的分離（lí）；(IV)柳葉狀結構賦予了（le）高的比表麵積，促進汙染物更容易到達光催化位點；(V) 通（tōng）過Na摻雜、高結（jié）晶度和柳葉狀結構的協同作用，提高CN-X的光催化活性。

  結論：柳葉狀的CN-0.05是（shì）相互連接和堆疊在一起的，因此在空隙之間可以產生中孔，其中，中孔是由於碳酸鈉（nà）“高溫發酵”而產生。合（hé）成材料的結構（gòu）既有利於汙染物的擴散，也有利於電子（zǐ）的傳（chuán）輸。在硫脲和尿素（sù）的幫助下，Na摻雜的g-C3N4光（guāng）催化劑產生了可控的能帶。Na的（de）引入限製了氮化碳晶粒的發展，這將增加比表麵積（jī），改（gǎi）善可見光吸收（shōu），提高光生載流子遷移效率，並抑製e--h+對重組。Na含量對氮化碳光催化劑的價帶（dài）和導帶的位置有明顯的影響。摻Na後，樣品在可（kě）見光照射下對羅丹明B和（hé）甲（jiǎ）基橙染料的降解（jiě）效果、製氫速率以及二氧化碳還原速率明顯改（gǎi）善（shàn）。這項工作為增強g-C3N4光（guāng）催化降解有機汙染物、製氫、二氧化碳還原性能做出了貢獻，為實現高效的光催（cuī）化（huà）反應開辟了一條新的道路。