1. 文章信息

標題：Efficient benzaldehyde photosynthesis coupling photocatalytic hydrogen evolution            

中文標題（tí）： 有效光合成苯甲醛耦合光催化析氫

頁碼（mǎ）：52-60   

DOI：10.1016/j.jechem.2021.07.017

2. 文章鏈接（jiē）

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.07.017

3. 期刊信息（xī）

期（qī）刊名：Journal of Energy Chemistry         

ISSN：2095-4956       

2021年影響因子9.676   （2022年影響因子：13.599）  

分區信息：中科院一區TOP          

涉及研究方向（xiàng）：綜合（hé）性期刊          

4. 作者信息：第一作者是 華東（dōng）師範大學羅娟娟 。通訊作者為  中國科學院上海矽酸鹽（yán）研究所施劍林院士、華東（dōng）師範（fàn）大學（xué）陳立鬆（sōng）副教授。

5. 光源型號：CEL-HXF300E7

光（guāng）功率（lǜ）計型號：CEL-NP2000

文章簡介：

為（wéi）應對嚴峻（jun4）的能源和環境危機，各國不（bú）斷加大開發清潔和可（kě）再生能源的力度。氫氣(H2)作（zuò）為一種能（néng）量（liàng）密度（dù）高、最有發展前景的可再生綠色能源引起了廣泛關注。然而，迄今為止，傳統的蒸汽甲烷（wán）重整（zhěng）製氫仍是（shì）製氫的主要方式，這導致了巨大的能源消耗和嚴重（chóng）的溫室氣體排放。自1972年Fujishima和Honda首次（cì）報道（dào）在TiO2電極（jí）上光電化學分解水（shuǐ）以來，光催化水裂解製氫一直被認為是將太陽能轉化為化學能的潛在方（fāng）法之一。然而，析氧反應(OER)動力學遲緩是（shì）水裂解（jiě）的另一種（zhǒng）半反應，已成為光催（cuī）化水裂解商業化應用的最大障礙之一。同時，O2價（jià）值較低，在（zài）光催化水裂解過程（chéng）中不可避免地會混入H2，存在潛（qián）在的爆炸風（fēng）險和分（fèn）離困難問題。

為了克服這些，犧牲試劑如乳酸、抗壞血酸、三乙醇胺（àn）、甲醇、甘油、乙（yǐ）醇和Na2SO3/Na2S被用（yòng）來（lái）抑製OER，通過消耗光產生的空穴（xué）並（bìng）加（jiā）速H2的產生，在此過程中這些犧牲劑被氧化。遺憾的是，這樣的（de）策略會大大增加製（zhì）氫的總成本，並不能充分利用光生空穴的（de）氧化能力。綜上所述，尋找促進析氫反應（yīng）(HER)的新策略具有重要意（yì）義。

光合成是一種傳統的利用可再生太陽能作為能（néng）源的方法，具有光能直接轉化為（wéi）化學能（néng）、反應路徑短、不受苛刻的反（fǎn）應條件和有機試劑的影響等（děng）優點。為在溫和的反應（yīng）條件（jiàn）下合成藥物、精細化學品和高附加值產品提供了一條綠色、清潔的途徑。選擇性氧化是繼聚合（hé）反應後的第二大工業工（gōng）藝，占化學工業總產量的30%，近年來在光合成領域引起（qǐ）了廣泛（fàn）關注（zhù）。在眾多（duō）的選擇性氧（yǎng）化反應中，芳香醇轉（zhuǎn）化（huà）為相應的醛被認為是最（zuì）重要的官能團轉化過程之一。此外，醛是一種高價值的中間體，用於有機合成廣泛的化學物質（zhì），如糖果香精、染料、香水和（hé）藥物。

傳統的醛類合成需要化學計量氧化劑，如鉻酸鹽、高錳（měng）酸鹽等，具（jù）有劇（jù）毒、強腐蝕性，造成嚴重（chóng）的環境（jìng）問題。並極大地阻止了它們的大規模應用。然而，大多數基於光催化材料的醛的（de）光催化合（hé）成，盡管比傳統的合成方法更加環保，但都（dōu）是在有機溶劑中操作或在以氧氣作為一種溫和氧化劑存（cún）在的情況下進行的，因此仍然存在光生電子（zǐ）還原能力浪費（fèi），環境不友好和效率低下的問題。

因此，采用無氧化劑(或無O2)光合成（chéng）的方法在水介質中（zhōng）氧化芳香醇選擇性合成芳（fāng）香醛將是最（zuì）理想的環（huán）保工藝，具有重要意義。在該策略中，芳香醇氧化製取有價值化學品的過程不是簡（jiǎn）單的犧牲劑消耗，而是以高效氧化製取有價值化學品為主，並與製氫結（jié）合，盡（jìn）管有眾多優（yōu）點但這仍然是一個巨大（dà）的挑戰

一種高性能的光催化氧（yǎng）化芳（fāng）香醇並（bìng）促進（jìn）產（chǎn）氫的光催化劑是上述策略的（de）前提。本文（wén）采用兩步水熱法合成（chéng）了一種高效的非（fēi）貴金屬雙功能光催化劑（jì），NiS納米顆粒修飾CdS納米棒複合材料(NiS/CdS)。該催化劑對在水溶液和無（wú）氧氣氛圍下光合成苯甲醛同時促進產氫具有（yǒu）高效的活性，這歸因於NiS和CdS間的協同作用。

最優的光（guāng）催化30% NiS/CdS在可見光（guāng）照射下有顯著的光催化產（chǎn）氫速率和苯（běn）甲醛合成速率分別為207.8μmol h-1, 163.8μmol h-1，比單獨硫化（huà）鎘性能高139和950倍。該研究極大地利用光產生的空穴（xué）和電子用於生產高附加值精細化學物質和（hé）氫氣，因此在（zài）綠色可再（zài）生能源技術的發展及光催化合成領域中具有重（chóng）要（yào）的意（yì）義（yì）。