1. 文章信息

標題Photoredox-promoted co-production of dihydroisoquinoline and H2O2 over defective Zn3In2S6

中文標題：缺陷Zn3In2S6光氧（yǎng）化還原促進二氫異喹啉和H2O2共生產           

頁碼：  2210110   

DOI：   10.1002/adma.202210110                  

2. 文（wén）章鏈接

https://doi.org/10.1002/adma.202210110

3. 期刊（kān）信息

期刊名：Advanced Materials       

ISSN：1521-4095       

2022年影響因子：     32.086    

分區（qū）信（xìn）息：     JCR分區（Q1）,中科院1區TOP         

涉及研（yán）究方（fāng）向：  綜合性期刊 

4. 作者信（xìn）息：第一作者是  華東師範（fàn）大學羅娟娟 。通訊作者為 中國科學院（yuàn）上海矽酸鹽研究所施劍林院士、華東師範大學陳立鬆（sōng）副教授 。

5. 光源（yuán）型號：北京香蕉视频污视频CEL-HXF300E7

光功率計型（xíng）號：北京（jīng）香蕉视频污视频CEL-NP2000

文章簡介

光合成以低（dī）成（chéng）本和環境友好的方式生產過氧化氫（H2O2）是最可持續和最有前景的方法之一。然而，但光合成存在光生載（zǎi）流子利用率低和H2O2產率低的問題。雖然通（tōng）過（guò）添加質子供體（異丙醇或乙醇）可以降低（dī）合成H2O2的氧化屏障進而提高（gāo）H2O2產量，但是將不可避免地提高成（chéng）本，與此同時，光生空穴（h+）的（de）氧化能力被完全浪費。因此，找尋一個特定的質子供體能以高選擇性的方式（shì）自身氧化成高附（fù）加值的產物，同時促進光催化產H2O2，是提升光催化體係整體（tǐ）經濟（jì）效益的（de）有效（xiào）策略。

二氫異喹（kuí）啉衍生物（DHIQs）是藥物合成和（hé）製藥工（gōng）業中非常有（yǒu）價值的中間體（tǐ），由四氫異喹啉衍生物（THIQs）的催化脫氫生產，然而存（cún）在生產成本高（gāo），操作程序複雜，選擇（zé）性差和破壞環境等缺點。通過大（dà）量文（wén）獻調研，已知通過光催化反應得到四氫異喹啉的半（bàn）脫氫產物是十分困難的，這通常伴隨有不理想的全（quán）脫氫產物異喹啉（IQs）的生成。因此（cǐ），尋找一種高效的光催化劑在溫和條（tiáo）件下光合成高純度半脫（tuō）氫產物（DHIQs），將（jiāng）是一個極具吸引力（lì）的策略。此外（wài），充分利用THIQs脫氫產生的氫質子可以提高原子利用率和產物價值。

基於此，中科院上海矽酸鹽研（yán）究（jiū）所（suǒ）施劍林院士和華東師範（fàn）大學陳（chén）立鬆副（fù）教授等人將THIQs用作獨特的質（zhì）子（zǐ）供體，用於熱力學上可行的選（xuǎn）擇性半脫（tuō）氫反應，生成具有高附加值的（de）DHIQs，同時在雙功能光催（cuī）化劑（jì）Zn3In2S6的催化下，在一個光氧化（huà）反應中耦合並促進H2O2的生成。缺陷Zn3In2S6在可見光（λ≥400 nm）照射下分別（bié）以66.4 mmol h-1 g-1 和62.1 mmol h-1 g-1的高速率生成H2O2和DHIQ。

此（cǐ）外，作者還詳細探討了反應機理和途徑。原位ESR分析、自由（yóu）基捕獲（huò）實驗及（jí）溶液中活（huó）性（xìng）氧（ROS）的檢測實驗表明，ROS（·O2和1O2），h+ 和質子（zǐ）供體（THIQs）之間的協同（tóng）作用在光（guāng）催（cuī）化共生產H2O2和DHIQs反應中起關（guān）鍵（jiàn）作（zuò）用，這在（zài）以前的研究中基本上被忽略。同時，原位FTIR表明通過*OOH中間途徑在Zn3In2S6表麵生成H2O2。該（gāi）研究不僅（jǐn）有（yǒu）效（xiào）地利（lì）用光生電子（zǐ）（e-）、h+以（yǐ）及多（duō）種活性氧的氧化還原能力來實現最大的原子利用效率，而且同時生成了太（tài）陽能液體燃料（liào）和高附加值化學品。