1. 文章信息

標題：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

頁碼：4481-4490（2022），DOI：https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

2. 文章（zhāng）鏈接

Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

3. 期（qī）刊信息

期刊名：ACS Catalysis

ISSN：2155-5435

2021年影響因子：13.084

分區信息：中（zhōng）科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉（shè）及研究方（fāng）向：光催化

4. 作者信息（xī）：第一作（zuò）者是香港中文大學（深圳）理工學院博士後鈕峰。通訊作者為香港中文大學（深圳）理工學院塗文廣教授、周勇教授和鄒誌剛院士。

文章簡介（jiè）： 

隨（suí）著工業的發展與進步，有機胺廣泛應用於農業、醫藥、家居、軍工等領域，其合成在工業生產（chǎn）中有著越來越明顯的重要性。基於“借氫機製（氫轉移（yí））”，通過胺與醇的C-N偶聯被認為是一種（zhǒng）較為綠色（sè）的合（hé）成有機胺的理想路徑。這一過程主要包（bāo）含醇的脫氫、亞胺的生成以及亞胺的（de）加氫這三個主要步（bù）驟。其中醇的（de）脫氫是整個反應的（de）決速步驟。然而，基於這一機製，在熱催（cuī）化合成有機胺的過程中存在（zài）一些（xiē）缺點：（1）醇的脫氫決速步驟（zhòu）需要較苛刻（kè）的（de）條件（高溫高壓）；（2）易發生過度偶聯，使得產物分布廣，不利（lì）於分（fèn）離；（3）反應中使（shǐ）用（yòng）的催化（huà）劑（jì）多為高負載量的負載型貴金屬催化（huà）劑（如Ru/Al₂O₃、Pd/Al₂O₃、Rh/Al₂O₃等），成本（běn）較高。因此，開發出高效低成本的催（cuī）化劑具有一定的挑戰性。近年來，利用光氧化還原技術實現常溫常壓（yā）條件下（xià）有機胺的合成（chéng）引起（qǐ）了廣泛的關注。研究者們通常采用一些（xiē）貴金屬有機配合物分子進行均相（xiàng）催化反應，但（dàn）反應後催化劑（jì）難以進行分離，在實際（jì）工業生產中難以大規模應用。而采用傳（chuán）統的半導體光催化（huà）劑進行多相催化反應，則可以有效解決這一難題。然（rán）而僅僅依靠半導體（tǐ）本身的（de）催化能（néng）力，很難達到較（jiào）高的催化活性，實際應用過（guò）程中（zhōng）往往需要（yào）通（tōng）過負載一些助催化劑或表麵修飾來提高催化性能。近些年，單原子（zǐ）催化被認為（wéi）是較有前景（jǐng）的領域（yù）。單原子催化劑由於其獨特的電子結構和較高的原子利用（yòng）效率而表現出優異（yì）的催化活性，被廣泛應用（yòng）於光催化水分解製氫、二氧化（huà）碳還原、固氮和有機物降解等（děng）領域。因此，我們課（kè）題組設計開發了一種單原子光催化劑CdS-Pd，該催化劑可以有效地（dì）用於可光催化苯甲醇和苯胺的（de）C-N偶（ǒu）聯反應，獲得具有工業（yè）應用（yòng）價值的二級胺。同時反應過程中釋放出清潔能源氫氣。這一工作將為溫和（hé）條件下實現C-N偶聯反應提供一種（zhǒng）新的途徑。

文章DOI : https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

原文鏈接：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling