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1.文章信(xìn)息
標(biāo)題:Ultra-stable Bi4O5Br2/Bi2S3 n-p heterojunctions induced simultaneous generation of radicals ·OH and ·O2− and NO conversion to nitrate/nitrite species with high selectivity under visible light
頁碼:Chemical Engineering Journal, 2022: 127443.
2. 文章鏈接
專用鏈接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720335671
3.期刊信息
期刊名:Chemical Engineering Journal
ISSN:1385-8947
影響因子(zǐ):16.744
分區信息:中科院一區Top; JCR分區(Q1)
涉及研究方向:工程技術: 化(huà)工;環境
4. 作者信息:上海理工大學常飛(第一作者(zhě),第一通訊(xùn)作者),胡學鋒(第二通訊作者(zhě))
5. 光源型號:北京中教(jiāo)金源(CEL-LAX500, Aulight, Beijing)(500 W氙燈)、全(quán)光譜光功率計(CEL-NP2000-2, Aulight)

文章簡介: 隨著工業化的蓬(péng)勃(bó)發展,大氣環境中NOx的(de)迅速增加引起了世界各國科研人員的密切關注和憂慮,“NOx”包括多種化合(hé)物,一般指NO和NO2的混合物(wù),它們是氮氧化物家(jiā)族中最常見的汙染氣體分子。 人(rén)們普遍認為,燃煤燃燒和汽車尾氣排放的大量NOx已造成直接和嚴重的環境問題,如光化學煙霧、酸(suān)雨和(hé)臭氧消耗(hào),以及人(rén)類的健康(kāng)問題。因此(cǐ),氮氧化物濃度(dù)已成為(wéi)評價空氣質量水(shuǐ)平的最(zuì)重要指(zhǐ)標之一(yī)。盡管各種傳統處理(lǐ)方法(如物理吸(xī)附、生物過濾和熱催化)已用(yòng)於NOx排放控製和去除,但(dàn)有效去除低濃度如ppb水平的NOx仍存在巨大(dà)挑戰性,需要(yào)進行深入和係統(tǒng)的研究。 近年來,半導體光催化作為一種綠色可持續的空氣汙染治理技(jì)術,因其操作(zuò)簡易(yì)、性(xìng)能突出、反應(yīng)條件溫和且不用外加氧化劑等特點而備受關注。光催化(huà)氧化去除低濃(nóng)度NO被認為是大氣環境治理的一(yī)種有效措施。然而,NO的光催化氧化不可避免地(dì)生成比毒性更強的中間體NO2,NO2產生量太多則(zé)會抵消NO去除的總體去除效率。 為盡量避免這種情況,可對光催化體係進行設計與改進以限製有(yǒu)毒NO2的形成和排放。已有不少光催化體係的改性方法(fǎ)報道,如貴金屬沉積、缺陷工程、堿金屬摻雜以及半導體/半導體複(fù)合(hé)等,但避免有毒副產物NO2的形成和排(pái)放的光催化係統的設計仍然是NO去除方麵(miàn)的一個巨大挑戰。為了解決這(zhè)個問(wèn)題(tí),本研究通過一種簡易(yì)的陰離子交換(huàn)途徑構築了Bi4O5Br2/Bi2S3複合材料,即在室溫下將純Bi4O5Br2(BB)在二硫化碳中直接分散硫(liú)化。分析表征結果(guǒ)證實原位形成的Bi2S3(BS)與(yǔ)BB緊密結合形成了(le)n-p異質結構。 可見光下與BB相比,盡管(guǎn)n-p異質複合材料(liào)BB-BS的光催化去(qù)除NO的(de)效果幾乎相同,但其NOx去除和NO2−/NO3−生成選擇性明顯升高。其中最(zuì)佳複合樣品BB-BS60對NOx的去(qù)除率是BB的1.5倍,但NO2−/NO3−生成選擇性能從BB的從60%提升到BB-BS60的90%,這也說明NO2的形成被顯著抑製。其中NO2−/NO3−的生成可以通過FT-IR光譜(pǔ)和XPS分析證實(shí)。本文係統地討論了光催化性能(néng)和NO2−/NO3−生成(chéng)選擇性的變化,主要歸(guī)因於體(tǐ)係通過Z-scheme的n-p異質結構能顯著促進可見光(guāng)吸收(shōu)增強以及(jí)界麵(miàn)載流子的分離和活性氧化自由基·OH和·O2−的生成。 這些結構超穩定的(de)複合材料可以連續使(shǐ)用五次,不需要表麵清潔也能很好保(bǎo)持光催化性能。這項工作有助於在鉍係(xì)材料表麵簡易引入窄帶隙半導體(tǐ)如(rú)硫化鉍形成異質複合體係,顯著改善NOx的去除以及有效避免毒性中間產物NO2的形成或排放。

SEM 圖:BB(a), BB-BS20(b), BB-BS60(c), BB-BS100(d); BB-BS60 SEM圖(e)和(hé)元素(sù)分布Bi(f), O(g), Br(h), S(i)

趨勢變化:NO轉化(a), NOx轉化(b), NO2生成(c), 15分鍾時NO, NOx及選擇性變化 (d)

樣品BB-BS60 反應前和(hé)5次反應後的FT-IR變化(a), 樣品NOx BB-BS60吸(xī)附NO2−/NO3− 離子,5次反應及持續反應200分鍾後的XPS變化(b)

可見光下Z-scheme n-p異質複合體係界麵載流(liú)子的遷移和反應機理