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原子(zǐ)分散的In-Cu雙金屬活性位(wèi)點促進C-C偶聯光催(cuī)化CO2製乙(yǐ)醇
發布時間:2022-09-23    瀏覽(lǎn)量:5453

1. 文章信息

標題:  Atomically Dispersed Indium-Copper Dual-Metal Active Sites Promoting C−C Coupling for CO2 Photoreduction to Ethanol

中文(wén)標題:原子分散(sàn)的In-Cu雙金屬活性(xìng)位點促進C-C偶聯光催(cuī)化CO2製乙醇       

頁碼:  e202208904 (1-10)  

DOI:  10.1002/anie.202208904                

2. 文章鏈接

  https://doi.org/10.1002/anie.202208904  

3. 期刊信息

期刊名:Angewandte Chemie International Edition

ISSN:  1433-7851   

2022年影響因子(zǐ):  16.823

分區信息: 中(zhōng)科院一區Top;JCR分區(qū)(Q1) 

涉及研究方(fāng)向: 化學(xué)研究的(de)各個(gè)領(lǐng)域(yù)  

4. 作者信息:第一作者是  時海南(大連理工大學) 。通訊作者為  郭新聞(大連理工大學),侯軍剛(大連理(lǐ)工大學)。

5. 光化學高壓反應釜型(xíng)號:北(běi)京(jīng)香蕉视频污视频(CEL-HPR100T,Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.);氙燈光源型(xíng)號:北京香蕉视频污视频(CEL-PE300L-3A,Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.)。


太陽能驅動CO2轉化提供一條潛在的綠色(sè)路徑緩解能源需求的壓力以及日益惡化的環境問(wèn)題。由於較高的能壘,遲緩(huǎn)的動(dòng)力學以及很低的多電子利用效(xiào)率,高附加值太陽燃料(C2+)如乙烯、乙烷、乙(yǐ)醇等的(de)生成仍然具有很大的挑戰。它對光催化劑的(de)設計與製備提出了更高的要求。Cu被認為是CO2轉化生成C2+產物最具有活性的金屬,Cu+對*CO具有較好的吸附能力促進碳-碳偶聯。


如何設計Cu基催化劑光催化CO2還原製備C2+,同時具有較高的活性和選擇性是難點。單原子催化劑被不斷地證明在CO2還原反應(yīng)中(zhōng)具(jù)有較高的活性(xìng)與選擇性。然而,對於光催化CO2還原生成C2+產物中多電子-質子的反應過(guò)程,單原(yuán)子金屬位點結構的單一性使其催(cuī)化性(xìng)能受到了內在的限製(zhì)。基於此,開發(fā)多功能的原(yuán)子分散的催化劑滿足光催化CO2反應過程需要的較好的光吸收、電荷分離效率,高活性的反應位點,尤其增強對中間體*CO吸附促進C-C偶聯,提高C2+產物的生成(chéng)是非常必要的。


本工作以氮化碳為載體,采用原位熱解的策略製備了原子(zǐ)分散的In-Cu雙金(jīn)屬催化劑,實現了光(guāng)催化CO2還原製乙醇。


調控金屬Cu,以及In的(de)負載量,增(zēng)強光吸收、電荷分離效率,光還原(yuán)CO2製乙醇的生成速(sù)率達(dá)到28.5 umol g-1 h-1,選擇性達到92%。


實驗(yàn)結合DFT計算表明:原子In引入到Cu單原子催化劑中,加速(sù)了氮化碳載體向金屬位點的(de)電子轉移,提高電荷分離及利用效率;In向Cu位點轉移電子,調控Cu的電子結構,使其富集電子,更具有活性;In-Cu發揮協同效應,增強*CO的吸附促(cù)進C-C偶聯;In-Cu位點參與*CO二聚作用,降低*COCO的(de)生(shēng)成能壘,促進乙(yǐ)醇的(de)生成。



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