1. 文（wén）章信息

標題：One-pot synthesis of sodium-doped willow-shaped graphitic carbon nitride for improved photocatalytic activity under visible-light irradiation

頁碼：Journal of Colloid And Interface Science,2022, 624, 79-87.

DOI：doi.org/10.1016/j.jcis.2022.05.085

2. 文章鏈接

鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.05.085

ScienceDirect專（zhuān）用鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979722008694

3. 期刊信息

期刊（kān）名：Journal of Colloid And Interface Science

ISSN: 0021-9797

2022年影響因子：9.965

分（fèn）區信息：中科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉及研究（jiū）方向：化學，物理化學

4. 作者信息：揚（yáng）州大學竇倩（第一作者），揚州大學侯建華（唯一通訊作（zuò）者）；

5. 光源型（xíng）號（hào）：北京香蕉视频污视频CEL HXF300（300 W氙燈，可見光範圍）；CEL-PAEM-D8plus光催化評價係統；

文章簡介：為了進一步（bù）提高光生載流子遷移效率，采用（yòng）簡便的熱聚合反應合成了具有柳葉狀結構和高結晶（jīng）度的Na摻雜g-C3N4。通過Na摻雜改善了g-C3N4的π共（gòng）軛體係，提高了π共（gòng）軛體係的電子傳遞效率，使其具有良好的光催化性能。此外，最優的Na摻雜g-C3N4（CN-0.05）的光（guāng）能輻照效率的提高歸因於其較窄的帶隙和（hé）電荷分離的顯著改善。

因此，CN-0.05催化的H2析出速率（lǜ）可達3559.8 μ mol h-1 g-1，是（shì）塊狀g-C3N4催化產H2速率的1.9倍。CN-0.05的CO2還原為CO的產率（3.66 μ mol h-1 g-1）是（shì）塊狀g-C3N4的6.6倍。在汙染物降解實驗中，CN-0.05對羅丹明B（RhB）和（hé）甲基橙（MO）的降解反應常數分別為（wéi）0.0271和0.0101 min-1，分別比原始g-C3N4高效4.7倍和7.2倍。

我們一致認為本文的創新之處有以下幾點：

1. 通過鈉摻雜是改善氮化碳界麵電荷分離的綠色（sè）方法；

2. 鈉摻雜g-C3N4材料（liào）呈現出很高的結晶度；

3.Na摻雜顯著降低了e -h+對的複合速率；

3. G-C3N4的柳葉狀形態結構加快（kuài）了電子傳遞效（xiào）率和多功能光催化活性。

圖1和圖2顯示合（hé）成了Na摻雜的柳葉狀g-C3N4，用於能源和環境中有效和可持續的光催化應用（yòng）。鈉摻雜方法不（bú）僅促進了樣品的光吸收，提高了樣品的結晶度，而且以Na2CO3為鈉（nà）源，通過一個（gè）簡單的步驟豐富了g-C3N4的（de）形貌組成（chéng）。最佳的Na摻雜的g-C3N4形成一個柳葉（yè）狀的形態結（jié）構，這導致了更大的比表（biǎo）麵（miàn）積和額外的活性點的形（xíng）成。光催化試驗表明，合成的材料不（bú）僅能在可見光照（zhào）射下快速（sù）催化降（jiàng）解有機汙染物，而且在製氫和（hé）還原二氧化碳方麵也表現出優異的活性。對Na-g-C3N4進（jìn）行了詳細的檢測表征，揭示了引起光（guāng）活性增強的光催化劑的基本性質。本研究為定製高效光催化（huà）劑在環境和能源方麵的多功（gōng）能應（yīng）用提供了一種可持續和綠色的方法。

圖3提出了一個可能的反（fǎn）應機製。在降解RhB/MO的初始過程中，g-C3N4在黑暗條件下（xià）吸（xī）附了少量RhB/MO。在染料光敏化（huà）過程中，RhB/MO在催化劑上的吸（xī）附促進了（le）電荷載體在染料和光催（cuī）化劑表麵之間的轉移[148]。可見（jiàn）光照射材料後，光生電子由價帶轉（zhuǎn）移到導帶（dài），價帶（dài）中隻留（liú）下h+。在這個過程中，e-與O2反應形成•O2-，它具有高度氧（yǎng）化（huà）活性，可以降解有機汙染物[149]。同時，主要活性物質h+可以直接氧化汙染物。RhB和MO可以通過e-和h+的聯合（hé）作用進行降解。在（zài）光催化製氫過程中，氫氣的產生與作為光催化劑的半導體（tǐ）的價帶和導帶的（de）勢能之間存在著明顯的潛在關聯。

圖3-11a顯示了四個g-C3N4試驗的價帶和導（dǎo）帶的完整能帶勢能。改進後的CN-X具有降低的帶隙（xì）勢能和增強的可見光吸（xī）收特性。CN-X的價帶向負電位轉移，這為光催化製氫提（tí）供了額外的有利條件。這些特性共同作用（yòng），使CN-0.05顯示出優異的光催化活（huó）性。其機製可歸納為以下幾點：(I) Na的（de）摻雜可以增強對可見光（guāng）的吸收，提高電子還原能力，增加電荷載流子的分離（lí）效率；(II)高結晶度促進了柳（liǔ）葉狀結構的形成和電子-空（kōng）穴的高效分離。(III)由柳葉（yè）狀結構組成的層（céng）狀（zhuàng）多孔結構有助於接受更多的陽光，使汙染物更容易到達光催化（huà）位點，促進電子空穴的分離；(IV)柳葉狀結構賦予了高的比表麵積，促進汙染物更容易到達光催化位點；(V) 通過Na摻雜、高結晶度和柳葉狀結構的協同作用（yòng），提高CN-X的光催（cuī）化活性。

  結論：柳葉狀的CN-0.05是相互連接和堆（duī）疊在一起的，因此（cǐ）在空隙之間可以產生中孔，其中，中孔是由於碳酸鈉“高溫發酵”而產生。合（hé）成材料的結構既有利於（yú）汙（wū）染物的（de）擴散，也有利於電子的傳輸。在（zài）硫脲和尿素的幫助下，Na摻雜的（de）g-C3N4光催化劑產生了可控的能帶。Na的引入限製（zhì）了氮化碳（tàn）晶粒的（de）發（fā）展，這將增加（jiā）比表麵積，改善可見光吸收，提高光生載流子遷移效率，並抑製e--h+對重組（zǔ）。Na含量對氮化碳光催化劑的價帶和導帶的位置有明顯的影響。摻Na後（hòu），樣品在可（kě）見光照射下（xià）對羅丹明B和甲基橙（chéng）染料（liào）的降解效果（guǒ）、製氫速（sù）率（lǜ）以及二氧化碳還原速（sù）率明顯改善。這項工作為增強g-C3N4光催化降解有機汙染物、製氫、二氧化碳還原性能（néng）做出了貢獻，為實現高效（xiào）的光催化反應開辟了一條（tiáo）新的道路。