1. 文章信息

標題Photoredox-promoted co-production of dihydroisoquinoline and H2O2 over defective Zn3In2S6

中文標題：缺陷Zn3In2S6光氧化還原促進二氫（qīng）異喹啉和H2O2共生產           

頁碼：  2210110   

DOI：   10.1002/adma.202210110                  

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1002/adma.202210110

3. 期（qī）刊信息

期刊名：Advanced Materials       

ISSN：1521-4095       

2022年影響因子：     32.086    

分區信息：     JCR分區（Q1）,中科院1區TOP         

涉及研究方向：  綜合性（xìng）期刊（kān） 

4. 作者信息：第一作者是  華東師範大學羅娟娟 。通訊作（zuò）者為 中國科學院上海矽酸（suān）鹽研究（jiū）所施劍林院士（shì）、華東師範大學陳立鬆（sōng）副（fù）教授 。

5. 光源型號：北京香蕉视频污视频CEL-HXF300E7

光功率計（jì）型號：北京香蕉视频污视频CEL-NP2000

文章（zhāng）簡介

光合（hé）成以低成本（běn）和環境友好的方式生產過氧化氫（H2O2）是最可持續和最有前景的方法之一。然而，但（dàn）光合（hé）成存在光生載流（liú）子（zǐ）利用率低和H2O2產率低（dī）的問題。雖然通過添加質（zhì）子供體（異丙醇或乙醇）可以（yǐ）降低合成H2O2的氧（yǎng）化屏障（zhàng）進而提高H2O2產量（liàng），但是（shì）將不可避免地（dì）提高成本，與此同時，光生空穴（h+）的氧化能力被完全浪費。因此，找尋一個特定的質子供體能以高（gāo）選（xuǎn）擇性的方式自身（shēn）氧化成高附加值的產物，同時促進光催化（huà）產H2O2，是（shì）提（tí）升光催化體（tǐ）係整體經濟效益的有效策略。

二氫異喹啉衍生物（DHIQs）是藥物合成和製藥工業中非常有價值（zhí）的中間（jiān）體，由四氫異喹啉衍生物（THIQs）的催化脫氫生產，然而存在生產成本高，操作程（chéng）序複雜（zá），選擇性差和破壞環境等缺點。通過大量文獻調研，已知通過光催化反應得到四氫異喹啉的半脫氫產物是十（shí）分困難的，這通常伴隨有（yǒu）不理想的全（quán）脫（tuō）氫產物異喹啉（IQs）的生成。因此，尋找一（yī）種高效的光催化劑在溫和條件下（xià）光合成高純度半脫氫產物（DHIQs），將（jiāng）是一個極具吸引力的策略。此外，充分利用（yòng）THIQs脫氫產生（shēng）的氫質子可以提高原子利用率和產物價值。

基於此，中科院上海矽酸鹽研究所施劍林院士和華（huá）東師範大（dà）學陳立鬆副教授等人將（jiāng）THIQs用作獨特（tè）的質子供體，用於熱力學上可行（háng）的選擇性半（bàn）脫氫反應，生成具有高附加（jiā）值的DHIQs，同時在雙功能光催化劑Zn3In2S6的催化下，在一個光氧化反應中耦合並促進H2O2的（de）生成。缺陷Zn3In2S6在可（kě）見光（λ≥400 nm）照射下分別以66.4 mmol h-1 g-1 和62.1 mmol h-1 g-1的高速率生成H2O2和DHIQ。

此外，作者還詳細（xì）探討了反應機理和途徑（jìng）。原位ESR分析、自由基捕獲實驗及溶液中活性氧（ROS）的檢測實驗表明（míng），ROS（·O2和1O2），h+ 和質子供（gòng）體（tǐ）（THIQs）之間的協（xié）同作（zuò）用在光（guāng）催化共生產H2O2和DHIQs反應中起關（guān）鍵作用，這在以前的研究中基本上被忽略。同（tóng）時（shí），原位FTIR表明通過*OOH中間途徑在Zn3In2S6表麵生成H2O2。該研究不僅有（yǒu）效地利用光生電子（e-）、h+以及多種活性氧的氧化還原能力來實現最大的原子利用效率（lǜ），而且同時生成了（le）太陽（yáng）能液體燃料和高附加值化（huà）學（xué）品。