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氫氣作為一種重要的化工原料和工業保護氣體,在國民經濟和社(shè)會發展的各個領域中發揮著(zhe)重要作用(yòng)。因此,實現氫能的低成本高效製取契(qì)合我國(guó)工業發展需求(qiú),契合新時代主題。近年(nián)來,太陽能光催化分解水技術被認為是實現清潔可持續氫氣綠色(sè)高效生產的重要途徑,素(sù)有“水中取火”之稱。然而,傳統研究更多(duō)聚(jù)焦於可見光吸收(shōu)以及光生載流子分離與傳(chuán)遞等性能對光(guāng)催(cuī)化製氫反應活性的影響,而水吸附特性作為(wéi)限製光催化製氫反應速(sù)率提升的一(yī)個重要(yào)性能,目前尚未有相(xiàng)關係統的研究(jiū)報道。

西安交大化工(gōng)學院楊貴東教授與澳大利亞昆士蘭大學化工學院王連洲教授共同(tóng)聚焦水吸(xī)附性能與光催化製氫反應活性之間的內在關聯(lián)。楊貴東教授(shòu)課題組選用g-C3N4為研究目(mù)標,針對於(yú)傳統塊體g-C3N4光滑(huá)表(biǎo)麵難以(yǐ)實現(xiàn)水分子有效吸附的(de)問題,提出通過催化劑表麵點缺陷位的構(gòu)築,從而強化g-C3N4水分子吸附的設想。基於該思路(lù),該課題組首次通過兩步納(nà)米鑄造(zào)法製備了新型(xíng)三維有序密堆積g-C3N4納(nà)米球陣列,研究表麵點缺陷位的催(cuī)化行為(wéi),發現(xiàn)其獨特的周期性(xìng)分層結構可隨著納(nà)米球堆疊層數的變(biàn)化提供不(bú)同數量的點缺陷位,從而使(shǐ)水分子吸附和堆疊層數產生了經典的“火山圖”關係,最終導致g-C3N4催化劑具有了堆疊層數依賴的光解水製氫活性。研究結果顯示,當平均(jun1)堆疊(dié)層數(shù)為6時,點缺陷位和水分子吸附達(dá)到了最優化的匹配值,使三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列產生了高的(de)可見光產氫活性,比塊體g-C3N4催化劑提高(gāo)了21.2倍。這一工作(zuò)揭示了光催化反應過程中點缺(quē)陷位對提升水吸附進而促進光解水製氫反應活性的基本原理(lǐ),為通過調控表麵水吸附設計高性能(néng)光催化劑提供了重要的指導和研究思路。
近日,上述研究成果在全球化學頂級期刊《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)(影響(xiǎng)因子12.102)上發表論文《三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列中(zhōng)具有堆疊層數依賴性的水吸附對光催化分解水製氫性能的影響》(Stacking-Layer-Number Dependence of Water Adsorption in 3D Ordered Close-Packed g-C3N4Nanosphere Arrays for Photocatalytic Hydrogen Evolution)的論文。該論文第一作者為化工學院博士生林波(bō),通訊作(zuò)者為楊貴東教授和王連洲教授,第一作者與第一通訊單位均為(wéi)西安交通大學化工學院。該論文實(shí)現(xiàn)了(le)化工(gōng)學院在德國應用化學期刊上發表論(lùn)文的突破(pò)。
楊貴東教授課(kè)題組長期從事光催化反應過程強(qiáng)化的研究工作(zuò),近年來,在《德國(guó)應用化學》《ACS催化》《應用催化(huà)B輯:環境》《納米能源》等影響因子大於10的期刊發表SCI論文11篇;被(bèi)SCI引用(yòng)1673次,其中SCI他引1518次(cì),引用超過100次的論文4篇,單篇最高(gāo)SCI他(tā)引369次;9篇入選ESI熱點/高被引論(lùn)文,其中4篇為ESI熱點論文。
該研究(jiū)工作得到了國家自然科學基金、陝西省自然科學基金、中央高校基本科研業務費以及香港王寬誠教育基金(jīn)的資助,以及(jí)西安交通大學國際電解質(zhì)研究中心以(yǐ)及化工學院分析測試(shì)中心的(de)儀器(qì)支持。
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