1. 文章信息

標題：Efficient dry reforming of methane realized by photoinduced acceleration of oxygen migration rate

中文標題：光誘導加速氧遷移速率實現了甲烷的高效幹重整

頁碼：1001-1010

DOI：10.1016/j.jcis.2024.07.194

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.07.194

3. 期刊信息

期刊名：Journal of Colloid And Interface Science

ISSN：0021-9797

2024年影響因子：9.3

分區信息：JCR分區：Q1

涉及（jí）研究方向：光熱催化 

4. 作者信息：第一作者是李振德。通訊作者（zhě）為王維龍。

5.文中所用產品型號：CEL-GPPCM

文章（zhāng）簡介：

甲烷的利（lì）用產生了大量的二氧化（huà）碳，導致了（le）溫室效應等一係列問題，因此，低碳、高效地利用甲烷尤（yóu）為重要。甲（jiǎ）烷（wán）幹重整（DRM）是（shì）解決這一（yī）問題的有效方法，通過將（jiāng）甲烷和二氧化（huà）碳轉化為（wéi）CO和H2 .反應方程式如下：

CH4+CO2→2H2+2CO            ΔH298K=+247 kJ mol-1

該反應產生的H2與CO的理論（lùn）比值為1：1，不僅（jǐn）有利於碳中和碳達峰目標的達成（chéng），同時，產物是快速合成費托合成氣的重（chóng）要前體。因此，甲烷幹重整反應的發展對於全球碳循環具有重要意（yì）義。然而（ér），甲烷（C-H為434kJmol−1）和二氧化碳（C-O為805kJmol−1）的高鍵解離能，加上它（tā）們的低極（jí）化（huà）率，導致他們具有極高的化學穩定性，所以需要高溫來推動反應向前發展。

而較高的反應（yīng）溫度則會帶來一（yī）係列的問題，其中高溫催化劑（jì）燒結和積碳是影響反應速率和循環穩定性的關鍵。在動（dòng）力學方麵，DRM最初涉及甲烷在金屬（shǔ）活性位（wèi）點解離為碳和H2，而二氧化碳吸附（fù）在（zài）載體上，解（jiě）離為CO 。隨後，從甲烷中釋放的碳與支（zhī）撐（chēng）基體中的晶格氧反應生成CO。因此，氧（yǎng）的遷移速度是（shì）影響反應動力學和碳沉（chén）積程度的關鍵因素。

值（zhí）得注意（yì）的是，金（jīn）屬氧化物作為催化劑載（zǎi）體的廣泛使用由於其固有的低氧流動性而受（shòu）到限製，這是強金屬-氧鍵相互作用的結果，因（yīn）此需要合適的方法（fǎ）來增加氧遷（qiān）移速率，從而提高反應速率（lǜ）和（hé）減少（shǎo）碳沉積。在DRM中引入清潔和綠（lǜ）色能源太陽能，可降低反應溫度，降低能（néng）耗，有效減少碳沉積。

本研究以Ti3C2Tx為前驅體的非團聚二氧（yǎng）化（huà）鈦為載體，富氧CeO2為助劑，錨定單（dān）個Ru原子，合成了TiO2/CeO2/Ru（TCR）複合（hé）催化劑。這種獨（dú）特的異質結構有助於促進（jìn）光吸收和抑製光子-空穴複（fù）合，顯著增強了光熱催化甲（jiǎ）烷幹重整（DRM）的性能（néng）。

在光照條件下，催化劑表現出（chū）較好的甲烷轉化率（98.9 %）、H2生成速率（496.3 mmol g−1h−1）和（hé）最優的H2/CO比值。通過（guò）原位X射線光電子能譜（IS-XPS）和密度泛（fàn）函理論（DFT），我們（men）發現（xiàn）光誘導電子在Ti和Ce之間轉移，發生氧化還原反應，加速（sù）了氧原子從晶格氧（yǎng）向氧空（kōng）位的遷移。

這一現象不僅提高（gāo）了（le）光催（cuī）化效率，而且顯（xiǎn）著降低（dī）了催化劑表麵的碳沉積（jī），從而增強了其循環穩定性。經過延長的100 h反（fǎn）應周期後，該催化劑（jì）在光照條件（jiàn）下表（biǎo）現出顯著的（de）循環穩定性，與所報道的催化劑相當（dāng），甚（shèn）至更高。我們的研究不僅驗證了該材料在光熱催化DRM領域的巨大（dà）前景，而且為高效、穩定的單原子光（guāng）熱催（cuī）化劑的戰略設（shè）計和合成開辟了前進的道路。

此外，它也為高（gāo）效利用太陽光進行節能化學過程提出了新的見解。相關研究成果以“Efficient dry reforming of methane realized by photoinduced acceleration of oxygen migration rate”為題在《Journal of Colloid And Interface Science》期刊上發表。王維龍教授為（wéi）該論文的通訊作者，博士生李振德為（wéi）該論文的第一作者。

Fig. 1. TiO2/CeO2/Ru catalysts: (a) Experimental process diagram. (b, c) HTEM images. (d) SEAD pattern. (e) XRD spectra. (f) Aberration corrected HAADF-STEMimages. (g) Elemental distribution. XPS spectra of (h) O 1 s, (i) Ru 3p, (j) Ti 2p. /