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1. 文章信息(xī)
標題:Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants
中文標題:在持久性發(fā)光納(nà)米顆粒表麵生長共價有機(jī)框(kuàng)架的異質結複合材料用於光催化析氫和降解有機汙染物
頁碼:1-11
DOI:10.1016/j.colsurfa.2024.134792
2. 文(wén)章鏈接
https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.134792
3. 期刊信息
期刊名:Colloids and Surfaces A: Physicochemical and
Engineering Aspects
ISSN:0927-7757
2024年影響因子:4.9
分區信息: JCR分區:Q1
涉及研究方向:化(huà)學-物理化學
4. 作者信息:第一作者是李博遠。通訊(xùn)作者為阿不都卡德爾(ěr)·阿不都克尤木。
5. 正文中標記產品所在位置截圖
1.

6. 文章簡介(jiè)
共價有機框(kuàng)架(COFs)在(zài)光催化水中析氫和光催(cuī)化降解有機汙(wū)染物方麵具(jù)有廣闊的應用前景。然而,單(dān)個COFs的光(guāng)生電荷分離效率較差。在本研究中,我們通過在PLNPs表麵原位生長COFs,合成了具有核殼(ké)異質結構的持久性發光納米顆粒(PLNPs)@COFs複合(hé)材料。PLNPs@COFs複合材料的光催化性能遠優於單(dān)獨的PLNPs和COFs。COFs與PLNPs結合形成具有緊(jǐn)密接觸界麵的核殼異質結構可以有效地提高光生電荷分離效(xiào)率(lǜ)。共價鍵連接和原位生長方法更(gèng)有利於形成穩(wěn)定的核殼異質結構。PLNP的持久發光發射光譜與COF的吸收範圍之間的良好匹配使PLNPs@COFs有望作為全天候(hòu)的光催化劑。該策略(luè)在未來高效利用(yòng)太陽能光催化(huà)析氫和環境淨(jìng)化方(fāng)麵具有巨大(dà)前景(jǐng)。

為了設計具備良好光催化製氫性能和降解性能的光催化劑,喀什大學(xué)阿不都卡德爾·阿不(bú)都(dōu)克尤木教授團隊通過共價鍵連接和原位生長策略成功(gōng)製備(bèi)了核(hé)殼構型的(de)PLNPs@COFs異質結構光催化劑。該研究先是通過水熱法製(zhì)備(bèi)了均(jun1)勻棒狀結構的PLNPs納米顆粒,然(rán)後進行表麵修飾(shì)在PLNPs表麵引-NH2,通過-NH2與COFs單體之間的席夫堿反應連接在PLNPs的(de)表麵原位生長COFs,成功製備了核殼異質結構的複合材料PLNPs@COFs。通過莫特肖特基實驗以及XPS表征,發(fā)現PLNPs與COFs滿(mǎn)足II型異質結構,II型異質結構促進了光生電子和空(kōng)穴的分離。當複合材料被光照激發後,COFs導帶處的(de)光生電子會自發流向PLNPs的導帶(dài)以實現費米能級的平衡。具有緊密的共價鍵連接的(de)核殼結構界麵,成(chéng)為有效的光生電子遷移的橋梁,這極大地促進了光生電子從COFs轉移到PLNPs上,從而顯著增(zēng)強了(le)光催化分解水製氫的(de)性能。同時PlNPs具有較強的氧(yǎng)化還原能力(lì),與COFs材(cái)料複合後進一步改善了COFs材料的光催化降解性能,除此以(yǐ)外PLNPs還具有數十小時的持續發光性能(néng),使(shǐ)PLNPs@COFs有望成(chéng)為全天候可持續的光催化劑。該研究成果為構建有機-無(wú)機核殼異(yì)質結構光催化(huà)劑提供了一種有效可行的策略,在未來高效利用太陽能光催化析氫和環境淨化方麵具有巨大(dà)前景。相關研究成果以“Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants”為題在《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》期刊上發表。阿(ā)不都卡德爾·阿不都克尤木教授為該論文的通訊作者,20級碩士研究生李博遠為該論文的第一(yī)作者。

方案 1. 製備PLNPs@COFs 的示意圖。

圖1 形貌表征。(a) PLNPs (b) COFs,(c-d) PLNPs@COFs的TEM圖像; (e) PLNPs@COFs的TEM-EDS圖譜。

圖2物相表征。(a) PLNPs@COFs複合材料的XRD譜圖;(b) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的FTIR光譜;(c) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的N2吸附等(děng)溫線;(d) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的TGA曲線。

圖3能帶結構分析。(a) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs 的紫外可見 DRS; (b) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的帶隙計算; (c) PLNPs的價帶XPS(VB-XPS)光譜;(d) COFs 的價帶 XPS (VB-XPS)光譜;(e) PLNPs和COFs的能級圖。
圖4光譜分(fèn)析。(a) COFs的紫(zǐ)外可見DRS和PLNPs的(de)磷光發射光(guāng)譜; (b)不同時間間隔拍攝的PLNPs發光強度圖像。
圖5 光催化製氫性能、光電化學表征分析以及製氫機理。(a) 所製備樣品的(de)光催化 H2 演化活性;(b) PLNPs@COFs (1:6) 光催化 H2 演化的循環(huán)耐久性;(c) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs (1:6) 的光電流響應(d)和EIS Nyquist圖 (e);
以及 (f) 光催化(huà)製氫演化機理示意圖。
圖6 (a) 所製備樣品(pǐn)對 RhB 的光催化降解;(b) PLNPs@COFs(3:1) 光催化降解(jiě) RhB 的(de)循環(huán)耐久性;(c) 在 PLNPs@COFs(3:1) 上使用各種清除劑的捕集實驗;(d) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs(3:1) 的光(guāng)電流響應(yīng)和 (e) EIS 奈奎斯特圖; (f) PLNPs@COFs光催化降(jiàng)解RhB 的(de)示意圖。
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.134792
Boyuan Li, Abuduaini Abulimiti, Ailijiang Tuerdi, Peng Yan, Fenggui He, Jie Zhou, Gang Long, Minghui Zhang, Abdukader Abdukayum *
Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants. DOI: 10.1016/j.colsurfa.2024.134792