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(第一篇(piān))
MOF中(zhōng)自適應雙點位高效選擇性光(guāng)還(hái)原CO2到CH4
1. 文章信息
標題:Self-adaptive dual-metal-site pairs in metal-organic frameworks for selective CO2 photoreduction to CH4
頁碼:719–729(2021),DOI:https://doi.org/10.1038/s41929-021-00665-3.
2. 文章鏈接(jiē)
Self-adaptive dual-metal-site pairs in metal-organic frameworks for selective CO2 photoreduction to CH4 | Nature Catalysis
3. 期(qī)刊信息
期刊名:Nature Catalysis
ISSN:2520-1158
2021年影響因子:41.813
分區(qū)信息:中科院1區Top;JCR分區(Q1)
涉及(jí)研究(jiū)方向:光電催化
4. 作者信息:共同第一作者是(shì)李健博士、黃宏亮副教授、博士生薛文娟和孫康。通訊作者為天津工業大學仲崇(chóng)立教授、梅(méi)東海教授和中國科(kē)技大學(xué)江海(hǎi)龍教授。
5. 正文中標記了(le)“Before illumination, the reactor was installed to CEL-SPH2N system (Beijing China Education Au-light Co., Ltd) equipped with a 300-W Xe lamp with the 420-nm cutoff filter (420 nm < λ < 760 nm).”.
文中所述設備由北京香蕉视频污视频(yuán)科技有限公司提供,設備名稱\型號(hào):光催化活性評價係統\CEL-SPH2N 、氙燈光源係統\T10


文章簡介:
氣候變化(huà)是人類麵臨的全球性(xìng)問題,隨(suí)著各國CO2排(pái)放,溫室氣體猛增,對生命係統形成威脅,由此,我國(guó)提出2030年碳達峰和2060年碳中和目標。CO2作為可再生的C1資源,利用太陽能(néng)驅動CO2轉化為具有附(fù)加值的化學燃料,被認(rèn)為是緩解日益嚴重的能源危(wēi)機和(hé)環境問題的一個潛在(zài)的策(cè)略。以C1產物為例,光還原CO2的產物傾(qīng)向於2e-的CO和HCOOH,而不是熱力學有利(lì)的CH4。光還原CO2到CH4過程中(zhōng),涉及多電子-質子耦合(hé)(PCET)過程(chéng),伴隨著各式各樣的C1中(zhōng)間體,一旦這些中間體從催化位點(diǎn)上脫落,影響產物(wù)CH4的選擇性和活性(xìng)。因此,開發一種抑製動力學產物(wù),控製C1中間(jiān)體(tǐ)與催化位點(diǎn)之間的結合強度,對實現光還原CO2到CH4具有重要意義。
本工作受到“仿生”設計啟發,開發了“柔性雙位點(DMSPs)”催化劑,實現“隨物賦形(xíng)”的動態催化過程,用於穩定光還原(yuán)CO2過程(chéng)中的C1中間體,實現CH4的高效選擇性。DMSPs包含Cu單位點和Ni單位點(Cu/Ni DMSPs),被安裝到金屬有機框(kuàng)架(MOFs)材料中,即MOF-808。為了賦予金屬位點“自適應(yīng)”的表(biǎo)現,柔性的乙二胺四乙酸(EDTA)分(fèn)子被嫁接到MOF的Zr簇上,然後進行金屬離子鼇合,得到MOF-808-CuNi。因此,MOF-808-CuNi催化劑能夠動(dòng)態“自適應”C1中(zhōng)間體的三維構型,“智能”調節催化位點和C1中(zhōng)間體的結合強度,達到最佳。因此,光還原CO2到(dào)CH4的電子選擇性(Selelectron)達到99.4%,產物(wù)選擇性(Selproduct)達(dá)到97.5%,活性(xìng)達(dá)到158.7 μmol•g-1•h-1。該項工作提出一(yī)種新穎的柔性“自適應”雙位點(diǎn)策略,用於實現高效選擇性的非均相催化過程。
相信本文提出的(de)“雙位點自適(shì)應協同催化”思想對於未來設計合成新型高性能催化劑材料有重(chóng)要(yào)指導意義(yì)。文章DOI : https://doi.org/10.1038/s41929-021-00665-3,原文鏈接:Self-adaptive dual-metal-site pairs in metal-organic frameworks for selective CO2 photoreduction to CH4 | Nature Catalysis

雙金屬位點自適應協同光催化CO2示意圖
設備介紹(1-1):
CEL-SPH2N最新升級款CEL-PAEM-D8Plus光催化活(huó)性評價(jià)係統(專業全自動二氧化碳還(hái)原CO2+全解水H2O)是評(píng)價光催化劑的重大升級, 主要用於專業全自動(dòng)二氧化碳還原密閉體係分析,兼容光解水、全解(jiě)水。係統最大的優勢是全(quán)新的外觀設計,更加方便的使用,係統所有管路全部采用控溫,實現樣品采(cǎi)集與樣品的(de)分析(xī)無(wú)縫連(lián)接。D8Plus將玻璃係統集成於封閉遮光的箱體內,易於移動,不易損(sǔn)壞。在催化劑的(de)成本較(jiào)昂貴的實驗中,更(gèng)有利用光催化CO2的應(yīng)用。實現在線(xiàn)全自動無人值守測試(shì)分析;可選擇手動、半自(zì)動、全自動取樣方式;配置軟件USB反控(kòng);測試範圍(wéi)廣,氫、氧、CO2、甲烷、CO、烴類、甲醛、甲醇、甲酸等微量氣(qì)體。
功能特點及應用:1) 催化劑二氧化碳還原的性能全自動分(fèn)析2) 半導體材料(TiO2、C3N4、CdS等)催化劑的活性評(píng)價3) 催化劑產氫、產氧、全解(jiě)水(shuǐ)的性能分析(xī)4) 微量反應(yīng)係統,極低的催化劑用量;5) 可配置光電反應、氣固反應、膜(mó)催(cuī)化等特殊實驗要求;6) 封閉一體設計,麵(miàn)板采用半透明有機玻璃板,所有封閉板(bǎn)均可隨時取(qǔ)出(chū)便於維護;7) 在線全自動無人值守測試分(fèn)析(xī);8) 可選擇手動、全自動取樣方式(控溫200℃);9) 安裝方便快捷,可兼容任意(yì)廠家(jiā)氣相色(sè)譜儀;10) 測試範圍廣,氫、氧、CO2、甲烷、CO、甲醛等微量氣體(tǐ);
技術參(cān)數
1.管路全部采用玻璃,采用玻璃閥(fá)進樣,管路氣體循環采(cǎi)用1.8L/s的耐腐蝕風機;
2.反應器容積25ml、50ml、100ml、250ml;
3.管(guǎn)路體(tǐ)積(jī)50ml±5,真(zhēn)空度(dù)-0.1MPa(72h 動態(tài)),真空(kōng)表采用:指針或數顯;
4.采樣方(fāng)式 手動、半自動、全自動;
5.控製方式 軟件全自動控製(8位);自動執行狀態,實時顯示,軟件接口 含USB、RS232;兼容;
6.測試(shì)精(jīng)度,0.01ml &0.01min;
7.真空泵,軟件反控(kòng)自動(dòng)啟停,2L/s,含防倒吸電磁閥;
8.光源放(fàng)置 光源依舊置於體係後端平(píng)台,更穩定,易於反應器的更(gèng)換和樣品的取放;
9.氫、氧、CO2、甲烷、CO、甲醛、乙醛等微量(liàng)氣體(tǐ),H2、O2>0.001ml;CO、CO2、CH4>1ppm;CH3OH、HCOOH、CH3CH2OH、CH3COOH>10ppm;
10.玻璃氣路內置U型(xíng)冷阱管路,用於提高真空度和分離揮(huī)發性溶劑;
11.真空泵采用(yòng)KF16接頭,實現係統內雙冷阱配置(zhì);
12.封閉設計,所有封閉板均可隨時取出便於維護玻(bō)璃係統,麵板采(cǎi)用半透(tòu)明有機玻璃板可(kě)實時觀(guān)察情(qíng)況,又可以防止光(guāng)汙染,規格560mm(寬)*470mm(深)*860mm(高(gāo));
13.自動進樣閥門為氣動控製,實現閥(fá)門控溫恒(héng)溫<200℃,進樣(yàng)連接管路有加熱<100℃。
※14.係統中的反應部分、冷凝回流、循環部分、樣(yàng)品采集、樣品(pǐn)分析等5部(bù)分,采取了7段溫度控(kòng)製(zhì),實現了全流程溫度控(kòng)製(zhì),恒溫控製溫度<200℃
設備介紹(1-2):
CEL-PF300-T10氙燈光源係(xì)統廣(guǎng)泛應用於光(guāng)解水、光解水產(chǎn)氫(qīng)產氧、CO2還原、光熱催化、VOCs降解、光熱協同、光化學催化(huà)、光誘導合(hé)成(chéng)、光降解汙染(rǎn)物、水汙染處理、生物光照,光學檢測、各類模(mó)擬日光、可見光、紫外光、單色光加速實驗等(děng)領域。
CEL-PF300-T10氙(xiān)燈光源係統采用七寸觸控(kòng)彩屏;智能控製係統;采用光(guāng)纖光反饋功能保證光源的穩定輸出;可以配合香蕉视频污视频全係反應釜及係統使用;模(mó)塊化設計,快速連接配件;采用低(dī)壓可控轉速風扇,實現散(sàn)熱恒定,穩定光能輸出;實現燈箱全低壓安全工作;可自行簡捷快速安全更換燈泡(pào)。
CEL-PF300-T10氙燈光源智能係(xì)統實現了自動開機、關機、光功率密度顯示、標定及自動調節、自定義開關次數及頻率、實現數字監控、程序模式(shì)可以根據(jù)實驗時間的不同階段要求自動適時調整光(guāng)強(qiáng)(可以完全模擬日光(guāng)一整天的變化)。通過擴展模塊可配合軟件或手機小程序遠程使用,實現光源的實時在線監控。
(第二篇)
α-Fe2O3以H2O為氧源作為一種多功能、高效的氧原子轉移催化劑(jì)
1. 文章(zhāng)信息
標(biāo)題:α-Fe2O3 as a versatile and efficient oxygen atom transfer catalyst in combination with H2-O as the oxygen source
頁碼:684-691(2021),DOI:https://doi.org/10.1038/s41929-021-00659-1
2. 文(wén)章鏈接
α-Fe2O3 as a versatile and efficient oxygen atom transfer catalyst in combination with H2O as the oxygen source | Nature Catalysis
3. 期刊信息
期刊名:Nature Catalysis
ISSN:2520-1158
2021年影響因子:41.813
分區信息:中科院1區(qū)Top;JCR分區(Q1)
涉及研究方向:光電催化
4. 作者信息:第一作者是(shì)中國科學院化學研究所(suǒ)博士後趙玉坤。通訊作者為中國科學院化學研究所章宇超研究員、陳春城研究員和趙進(jìn)才(cái)研究員。
5. 正文中標記了“A 500W Xe lamp (AULIGHT) with an AM 1.5G filter was used to serve as the reaction light source and the light intensity was adjusted to 100mWcm–2, as measured by an optical power meter (CEL-NP2000-10)”. 支持材料裏(SI)提供了: “Incident photon to current conversion efficiency (IPCE) was collected under light from a 500 W xenon lamp through a monochromator(CEL-SPEC)”.
文中所述設備由(yóu)北京香蕉视频污视频科技有限(xiàn)公司提供(gòng),設備名稱\型號:氙(xiān)燈光源係統\S500+濾光片\AM1.5 、光功率計\CEL-NP2000-10


文章簡介:
光(guāng)電化學(PEC)技術已被廣(guǎng)泛用於太陽能轉換和汙染物降解。在PEC係(xì)統中,通過有機化合物的光催化轉化來生產精細化(huà)學品也已被報道。然而,與(yǔ)傳統電化學和(hé)光化學的有機轉化方法(fǎ)相比,通過(guò)PEC方法實現有機轉化合成目前還不夠發達。如何直(zhí)接捕獲光產生的載流子(電子或空穴)以促進電化學界麵上的有(yǒu)機轉化,仍有待探索。赤鐵礦(α-Fe2O3)被認為(wéi)是PEC研究中最有理想的光陽極材料之一,因(yīn)為其豐富、無毒、穩定和可見光吸收。當前,對於α-Fe2O3的光電催化反應主要集中在水分解過程中光電驅動的水氧化,實現陰極析(xī)氫。然而,在水氧化過程中,產品O2擁有較低的經濟價值。因此,需(xū)要探(tàn)索在PEC係統中產生高附加值化(huà)學品(pǐn)的替代氧化反應(yīng)。
本文主要報告了α-Fe2O3在可見光照射下作為多功能和高效的氧原子轉移催化劑的能力,去實現高附加值精細化(huà)工產品的合成。通過使用水作為(wéi)唯一的氧源,各(gè)種有機(jī)化合物和無機陰離子被成功地氧(yǎng)化為相應的單加氧產物,並具有高選擇性和(hé)法拉第效率。本文拓展了各種底物(wù),包括硫醚、烯烴、Ph3P和無機鹽,且18O同(tóng)位素標記證明水是唯一的氧源(yuán)。而對於典型自由(yóu)基反應的TiO2光陽極(jí),其在(zài)進行氧原子轉移反(fǎn)應時的選擇性和法拉第(dì)效率均很差。這與α-Fe2O3上氧原子轉移反(fǎn)應的高(gāo)活性形,成了鮮明的對比。通過電化學阻抗譜和DFT計算結果表明(míng),光激發空穴在α-Fe2O3表麵產生了鐵氧(yǎng)物種(FeIV=O),氧原子轉移通過協同的雙空穴轉(zhuǎn)移(yí)途徑進行,該途徑涉及氧原子從光陽極表麵的FeIV=O轉移到底物(wù)。本研究證明,α-Fe2O3是一種優異的全無機多相催化(huà)劑,可以(yǐ)驅(qū)動氧原子轉移反應,該策略在合成(chéng)精(jīng)細和高附加值化學品方麵有很大潛力。
相信本文(wén)提出的精細化工產品的合(hé)成(chéng)對於未來研(yán)究具有很大的啟發性。文章DOI : https://doi.org/10.1038/s41929-021-00659-1,原文鏈接:α-Fe2O3 as a versatile and efficient oxygen atom transfer catalyst in combination with H2O as the oxygen source | Nature Catalysis

設備介紹(shào)(2-1):
CEL-S500-T5模(mó)擬日(rì)光氙燈光源,是在原(yuán)有的CEL-S500基礎上升級(jí)研(yán)發,采(cǎi)用香蕉视频污视频最新研製的氙燈(dēng)電源,光輸出穩定性大幅(fú)增加,<±0.5%,有利於太陽能電池、光電化學PEC、光熱海水蒸發等對穩定性(xìng)要求高的研究領域。
CEL-S500-T5模擬日光氙燈光源采(cǎi)用最新的結構設計,風(fēng)路和(hé)光路設計更加合理,優(yōu)化(huà)了散熱(rè)效果;增加了溫度監(jiān)控保護(hù)燈泡及(jí)係統安全;斷電延時功能,增加了燈泡的使用壽命;光源內(nèi)部可安裝150W、350W、500W 高壓短弧球形(xíng)氙燈,在(zài)高頻高壓激發下(xià)形成弧光放電。高壓短弧(hú)球形氙(xiān)燈(dēng)是發光點很小的點光源,在點燃時輻射出(chū)強而(ér)穩定的、紫(zǐ)外、可(kě)見、近紅外的(de)強烈連續光譜,可見區(qū)光(guāng)色極近似於日光,能量密(mì)度高,輸出穩定,不僅應用於太陽能電池研究、還可(kě)用於光電響應型器(qì)件測試、太陽能電池的I-V性能測試(shì)、光電催化,光電化學分析、生(shēng)物光照、光催化、海水蒸發等領(lǐng)域。 該係列光源可以兼容多種規格、品牌、進口(kǒu)及國產濾光片及透鏡(25.4mm,50.8mm,,M52,M62等),我公司可以提供各種規格石(shí)英(yīng)濾光片、反(fǎn)光片、K9光學濾光片等。可見光:太陽能電池測試、模擬(nǐ)太陽光、點光源輸出、可光纖引出、均勻平行光。配合使用AM1.5濾光片(piàn),可以達到與太陽光光譜較好的擬(nǐ)合,產品性能應用更優。配合使用可調光(guāng)瀾,可以(yǐ)調整光斑照射麵積,照射麵積(jī)為直徑3mm-50mm連(lián)續可調。優勢特點:優質光學透鏡提高光收集效率;采用(yòng)背麵光反射鏡結構提高光收集效率;內置三維調節平台,可實現光學精(jīng)密調節;齊全的(de)各種配件,可光纖連接及各種濾光片;色溫高達6000K,模擬太陽光;製冷方式采用風扇風冷循環製冷。
產品技術規格
型號CEL-S500-T5
燈泡類型 球型氙燈(可選德國進(jìn)口歐司朗)
氙燈係統 三維調節,內置燈泡溫度監控,風扇延(yán)時等功能(néng),電流(liú)電壓同時顯示,實時監控燈泡(pào)輸出功率
光功率使用範圍(1Sun=100mw/cm2)0.1-5Sun
最大功率 300-500W
電流調節範圍 15A-25A
主要發射光譜範圍 300-2500nm
光強(mw/cm2) 10-500
電源穩定度 ±0.01%
光源穩定度 <±0.5%
平行光斑直徑 50-60mm
點光輸(shū)出直徑 2-3mm
變焦功能 可(kě)改變光輸出圓斑大小
燈泡壽命500-1000小時
冷卻方(fāng)式 風冷
配件與光催化氙燈光(guāng)源的(de)配件通用,可以配合各種濾光片、光瀾、光纖、箱體
設備(bèi)介紹(2-2):
CEL-NP2000-2(10)A全自動光功(gōng)率計,是在CEL-NP2000的基礎上的升級,實現(xiàn)了快速穩定的反饋(kuì)測試結果。NP2000配套專業的(de)光電探(tàn)測(cè)探頭,分別適用於最大量程和高分辨率的測量範圍(wéi)。探(tàn)測探(tàn)頭不僅能保證測試(shì)儀有很高的靈敏度,而且能承受較高的功率密度。獨特的專有技術使它在靈敏度和響應速度上大大提高。全自動光功率計已廣泛應用於從紫外至(zhì)紅外的各種強光及其他輻(fú)射強(qiáng)度的測量;也可以用於光學醫學、光學防護、光學加工(gōng)、光學測距、光(guāng)學動植物(wù)生理反應等要求高(gāo)穩定、高精(jīng)度、高靈敏的輻射強(qiáng)度測量。
技術參數(shù)
項(xiàng)目參數CEL-NP2000-2A、CEL-NP2000-10A
功率範圍0-2000mW0-10000mW
探頭直徑φ10mmφ20mm
波長範圍(wéi)190nm-11000nm;紫外、可見、紅外,可連續測量或分段測量(liàng)
探頭實(shí)時顯示探頭溫度,15~45℃係統自動調整溫漂,溫漂:滿量程<±1%;
精度分辨率:1μW;響應時間:<0.4秒;
測(cè)量直讀顯示,可換自動換擋擋(dǎng)測量(liàng) ,保(bǎo)證(zhèng)同時測量弱光的精度和強光的精度
測試輸出光功率值 mW ;光功率密度值mW/cm2,實時顯示測試結果並記錄(lù)
測試結果實時顯(xiǎn)示(shì),電腦(nǎo)軟件可以實時讀取,可以計算光解(jiě)水(shuǐ)的量子(zǐ)效率
屏幕顯示7寸觸(chù)摸屏,Tf卡(kǎ)實時記錄測試數據(jù),可以隨時導出使用
測量誤差(chà)<5%
內置便攜鋰電池供電3000mAh,充電電源:220V,50Hz
文章下載:
Nature Catalysis 2021, 4, 719–729 MOF-808-CuNi CO2RR.pdf